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《扬州大学》 2007年
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过渡金属氧化物催化剂催化甲醛降解性能研究

王芳  
【摘要】: 一、催化剂的制备及表征 浸渍法制备了负载型TiO_2/Al_2O_3半导体光催化剂。以钛酸四丁酯作为钛源加入到一定量的无水乙醚中得钛酸四丁酯的乙醚溶液,然后加入预先400℃焙烧4h的Al_2O_3作为载体,400℃焙烧4h即得TiO_2含量范围为1.7%~8.4%的TiO_2/Al_2O_3催化剂。采用XRD、SEM、TEM等技术对TiO_2/Al_2O_3催化剂进行了表征。XRD衍射图在2θ=25.16°出现锐钛矿型TiO_2(100)面衍射峰,说明有锐钛矿相TiO_2生成,并且当负载量为5.0%时,锐钛矿TiO_2衍射峰达到最大,表明此时TiO_2结晶状态完整。SEM结果表明TiO_2负载量为5.0%时,TiO_2在Al_2O_3载体表面均匀分布,且Al_2O_3保持良好的六方晶型。TEM结果也表明TiO_2负载量为5.0%时,TiO_2在Al_2O_3载体表面分布较均匀,且催化剂分散性也较好。 固相法制备了纳米NiO粉末。以NiSO4·6H2O和NaOH为原料,首先采用室温固相法制备了纳米Ni(OH)2粉;粉末再经不同温度焙烧4h即得黑色纳米NiO粉末。以Ni(OH)2为载体,采用浸渍法制得了不同MnO_2掺杂量的MnO_2/NiO催化剂。采用XRD、TEM、SEM、DTA、TG-DSC等技术对催化剂进行了表征。XRD、TEM、SEM结果表明制备的NiO为纳米尺度,并且粒径分布均匀,平均粒径在9nm;Ni(OH)2的DTA曲线在287℃左右出现一个很强的吸热峰,为Ni(OH)2分解脱水生成NiO所引起,约300℃以后曲线趋于平缓,说明Ni(OH)2已完全分解为NiO。MnO_2/NiO产物的XRD衍射图谱在约为19o、54o的出现衍射峰,这些是γ-MnO_2的特征峰,并且当掺杂量为6.0%时,衍射峰强度达到最大,表明此时MnO_2结晶状态完整。Mn(NO3)2(6.0%MnO_2)/Ni(OH)2产物的TG-DSC曲线在93.1℃左右DSC曲线上有一个吸热峰,TG曲线对应有失重5.08%,这是表面物理吸附水的脱附所致;在291.0℃左右有一吸热峰,按文献287℃应为Ni(OH)2分解生成NiO,这就表明Mn的加入使得Ni(OH)2分解为NiO的温度升高,TG曲线对应失重18.10%,Ni(OH)2分解脱水生成NiO时的理论失重值(19.41%),其差值是由于Ni(OH)2中浸渍了Mn(NO3)2;在384.3℃左右DSC曲线上有一个吸热峰,TG曲线对应有失重台阶,对应失重3.49%,该过程对应于Mn(NO3)2分解为MnO_2。由此可以说明经400℃焙烧后的Mn(NO3)2/Ni(OH)2的产物为MnO_2/NiO,TG-DSC结果与XRD结果一致。 二、TiO_2/Al_2O_3催化剂上甲醛的光催化降解性能研究 以甲醛的催化降解为探针反应,考察了TiO_2/Al_2O_3半导体光催化剂对甲醛的光催化降解性能。考察了TiO_2/Al_2O_3催化剂的焙烧温度、催化剂用量、钛含量、反应温度、反应时间、催化剂的稳定性等因素对甲醛光催化降解的影响。结果表明:在300~600℃范围内焙烧的光催化剂中,400℃是制备TiO_2/Al_2O_3光催化剂的最佳温度;催化剂用量在0.5~1.5g/L的范围内,催化剂的最佳用量为1.0g/L;在TiO_2负载量为1.7%~8.4%的范围内,负载量为5.0%的光催化剂催化效果最好,甲醛的降解率达到58.4%;随着反应温度的升高,复合氧化物光催化剂的催化性能下降,甲醛降解率由25℃时的58.4%下降到50℃时的4.8%;催化剂存在时,光照加快了甲醛的降解反应,随光照时间的增加,甲醛的降解率逐渐增加,当光照时间为1h时甲醛的降解率为39.1%,4h时为58.4%;实验对催化剂的稳定性进行了考察,重复使用6次的结果显示:催化剂的稳定性随着使用次数的增加而有所降低,但前三次甲醛的降解率一直维持在50%以上。 三、NiO系催化剂上甲醛的催化氧化性能研究 以甲醛的催化氧化为探针反应,考察了纳米NiO粉末及掺杂MnO_2后催化剂对甲醛的催化氧化性能。实验考察了NiO催化剂的焙烧温度、催化剂用量、反应温度、催化剂的存放时间等因素对甲醛催化降解的影响。结果发现:在350~550℃范围内焙烧的催化剂中,400℃是制备纳米NiO催化剂的最佳温度;催化剂用量在0.5~5.0g/L范围内,甲醛的降解率随着催化剂用量的增加而增大;随着反应温度的升高,纳米NiO催化剂的催化性能上升,甲醛由常温下的几乎不分解到80℃时的49.6%的降解率;长时间放置导致了催化剂活性下降,这可能是催化剂在空气中吸附其它杂质,降低其催化活性。在相同的反应条件下,不同的MnO_2掺杂量NiO催化剂,对甲醛的催化氧化性能均比单一NiO催化剂高。在MnO_2掺杂量为2.0%~8.0%的范围内,掺杂量为6.0%的催化剂催化效果最好,80℃反应12h降解率高达66.0%;温度升高同样有利于甲醛降解率的增加,并且MnO_2的加入可以优化反应条件,60℃反应12h降解率就可达到52.9%,使反应条件变得温和,从而催化剂的催化活性也明显提高。
【学位授予单位】:扬州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.3

【引证文献】
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