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《仲恺农业工程学院》 2016年
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双亚胺桥连有机介孔硅材料的合成及吸附性能

龙湘南  
【摘要】:介孔硅基吸附材料是近几年新兴的一种高效吸附剂,由于其具有比表面积大,热稳定性好等优点而成为吸附领域研究的热点。制备介孔硅基功能化吸附材料时,一般会采用后接枝法对其进行表面改性,以增加硅基材料的活性位点,但这样改性得到的介孔硅基材料的有机基团易堵塞孔道,比表面积减少,有序度降低,介孔结构遭到破坏,从而影响吸附性能。为了得到更加高效的介孔硅基吸附材料,本论文致力于合成桥连双亚胺介孔硅基材料,减少有机基团对介孔材料孔道的堵塞,并应用于Cu(II)、Cd(II)和Cr(VI)重金属离子的吸附,主要内容如下:1.在碱性条件下,以自制双亚胺硅烷偶联剂DIOS为有机硅源,TEOS为无机硅源,CTAB/PAANa为混合模板剂,合成CTAB/PAANa/PMOS材料,并探究PAANa对材料结构和形貌的影响。结果显示,当加入PAANa 0.01%时,比表面积高达1022 m2·g-1,孔道呈有序排列,颗粒较均匀;当PAANa含量超过0.1%时,材料形貌受到影响,球状颗粒破裂,有序度降低。2.讨论CTAB/PAANa/PMOS对重金属离子Cu(II)、Cd(II)和Cr(VI)的选择性吸附,CTAB/PAANa/PMOS0.01吸附性能最优,对Cu(II)选择性最好。Cu(II)、Cd(II)最佳吸附条件为pH=9,吸附剂用量2.5 mg/mg,吸附时间为8 h;Cr(VI)的最佳吸附条件为pH=4,吸附剂用量为2.5 mg/mg,吸附时间为8 h。45℃条件下进行热力学模型拟合得到CTAB/PAANa/PMOS0.01对Cd(II)、Cu(II)和Cr(VI)的最大理论吸附容量为421.94 mg/g、436.68 mg/g、434.78 mg/g,CTAB/PAANa/PMOS0.01吸附Cr(VI)、Cd(II)的过程符合Langmuir吸附模型;较低浓度时,CTAB/PAANa/PMOS0.01对Cu(II)的吸附可以用Langmuir和Freundlich模型同时解释。准二级动力学模型能用于评价Cu(II)、Cd(II)和Cr(VI)三种离子的吸附过程。对Cd(II)重复利用8次,吸附效果基本保持不变,对Cu(II)、Cr(VI)重复利用,吸附效果逐渐减弱。3.在碱性条件下,以DDA为模板剂,双亚胺硅烷偶联剂DIOS为有机硅源,TEOS为无机硅源,在TEOS/DIOS不同摩尔比下,制得DDA/PMOS材料,并证实双亚胺基已成功嵌入介孔材料骨架内。随着有机硅源的比例增大,材料由不规则的球状颗粒变为弯曲形棒状结构,大小均一,介孔结构的完整度、有序度有一定降低,但仍然具有介孔结构。4.研究DDA/PMOS对Cu(II)、Cd(II)和Cr(VI)的选择性吸附,其中DDA/PMOS0.3的吸附性能更优,对Cu(II)选择性最好。单因素实验结果表明,Cu(II)、Cd(II)吸附最佳条件为pH=9,吸附剂用量2.5 mg/mg,Cu(II)最佳吸附时间为4 h,Cd(II)最佳吸附时间为8 h;Cr(VI)吸附最佳条件为pH=3,吸附剂用量2.5 mg/mg,吸附时间4 h。Langmuir模型计算得到的Cd(II)、Cr(VI)和Cu(II)最大理论吸附容量427.35 mg/g、675.68 mg/g、709.22 mg/g,重金属初始浓度和温度对吸附过程影响较大。准二级动力学模型拟合结果显示DDA/PMOS0.3是通过与金属离子之间的静电作用力和配位作用力进行的吸附。对Cd(II)重复吸附8次,吸附效果基本不变,对Cu(II)、Cr(VI)重复吸附,吸附效果逐渐减弱。
【关键词】:有机化介孔硅 双亚胺 DDA 金属离子 吸附
【学位授予单位】:仲恺农业工程学院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ424
【目录】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-11
  • 第一章 绪论11-23
  • 1.1 引言11
  • 1.2 重金属废水处理方法11-13
  • 1.2.1 化学沉淀法11-12
  • 1.2.2 离子交换法12
  • 1.2.3 电解法12-13
  • 1.2.4 吸附法13
  • 1.3 重金属离子吸附剂的种类13-16
  • 1.3.1 腐殖酸类吸附材料13-14
  • 1.3.2 矿物吸附材料14
  • 1.3.3 碳类吸附材料14-15
  • 1.3.4 高分子吸附材料15
  • 1.3.5 生物吸附材料15-16
  • 1.3.6 介孔SiO2吸附材料16
  • 1.4 有机—无机杂化介孔硅16-21
  • 1.4.1 制备方法17-19
  • 1.4.2 形成机理19-20
  • 1.4.3 应用20-21
  • 1.5 本课题的研究内容和意义21-23
  • 1.5.1 研究意义21-22
  • 1.5.2 研究内容22
  • 1.5.3 创新点22
  • 1.5.4 课题来源22-23
  • 第二章 CTAB/PAANa为模板剂制备桥连双亚胺化介孔硅材料23-37
  • 2.1 引言23-24
  • 2.2 实验部分24-28
  • 2.2.1 实验试剂24-25
  • 2.2.2 实验设备和仪器25
  • 2.2.3 双亚胺基桥连硅烷偶联剂的制备25-26
  • 2.2.4 CTAB/PAANa/PMOS材料的合成26-27
  • 2.2.5 主要表征方法27-28
  • 2.3 结果与讨论28-35
  • 2.3.1 2,6-二甲酰基4甲基苯酚(DFP)的表征28-29
  • 2.3.2 桥连双亚胺基硅烷偶联剂的表征29-31
  • 2.3.3 CTAB/PAANa/PMOS材料的表征31-35
  • 2.4 本章小结35-37
  • 第三章 CTAB/PAANa/PMOS材料对Cd(II)、Cu(II)、Cr(VI)的吸附性能37-53
  • 3.1 引言37
  • 3.2 实验部分37-41
  • 3.2.1 选择性吸附实验37-38
  • 3.2.2 单因素吸附实验38
  • 3.2.3 吸附热力学38-39
  • 3.2.4 吸附动力学39-40
  • 3.2.5 解吸和重复性实验40-41
  • 3.2.6 主要测试方法41
  • 3.3 结果与讨论41-52
  • 3.3.1 选择吸附实验41
  • 3.3.2 单因素吸附实验41-44
  • 3.3.3 吸附热力学分析44-50
  • 3.3.4 吸附动力学分析50-51
  • 3.3.5 重复性实验51-52
  • 3.4 本章小结52-53
  • 第四章 DDA为模板剂制备桥连双亚胺介孔硅材料53-61
  • 4.1 引言53
  • 4.2 实验部分53-54
  • 4.2.1 DDA/PMOS的合成53-54
  • 4.2.2 主要表征方法54
  • 4.3 结果与讨论54-60
  • 4.3.1 FT IR分析54-55
  • 4.3.2 ~(29)Si固体核磁分析55-56
  • 4.3.3 X射线粉末衍射分析56-57
  • 4.3.4 N2吸附/脱附分析57-58
  • 4.3.5 扫描电镜分析58-59
  • 4.3.6 透射电镜分析59-60
  • 4.4 本章小结60-61
  • 第五章 DDA/PMOS材料对重金属离子的吸附性能61-71
  • 5.1 引言61
  • 5.2 实验部分61
  • 5.3 结果与讨论61-70
  • 5.3.1 选择吸附实验61-62
  • 5.3.2 单因素吸附实验62-64
  • 5.3.3 吸附热力学分析64-68
  • 5.3.4 吸附动力学分析68-70
  • 5.3.5 重复性实验70
  • 5.4 本章小结70-71
  • 第六章 结论与展望71-73
  • 6.1 结论71-72
  • 6.2 展望72-73
  • 致谢73-74
  • 参考文献74-80
  • 攻读硕士学位期间取得的研究成果80-81
  • 附件81-82

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