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《仲恺农业工程学院》 2016年
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双亚胺桥连有机介孔硅材料的合成及吸附性能

龙湘南  
【摘要】:介孔硅基吸附材料是近几年新兴的一种高效吸附剂,由于其具有比表面积大,热稳定性好等优点而成为吸附领域研究的热点。制备介孔硅基功能化吸附材料时,一般会采用后接枝法对其进行表面改性,以增加硅基材料的活性位点,但这样改性得到的介孔硅基材料的有机基团易堵塞孔道,比表面积减少,有序度降低,介孔结构遭到破坏,从而影响吸附性能。为了得到更加高效的介孔硅基吸附材料,本论文致力于合成桥连双亚胺介孔硅基材料,减少有机基团对介孔材料孔道的堵塞,并应用于Cu(II)、Cd(II)和Cr(VI)重金属离子的吸附,主要内容如下:1.在碱性条件下,以自制双亚胺硅烷偶联剂DIOS为有机硅源,TEOS为无机硅源,CTAB/PAANa为混合模板剂,合成CTAB/PAANa/PMOS材料,并探究PAANa对材料结构和形貌的影响。结果显示,当加入PAANa 0.01%时,比表面积高达1022 m2·g-1,孔道呈有序排列,颗粒较均匀;当PAANa含量超过0.1%时,材料形貌受到影响,球状颗粒破裂,有序度降低。2.讨论CTAB/PAANa/PMOS对重金属离子Cu(II)、Cd(II)和Cr(VI)的选择性吸附,CTAB/PAANa/PMOS0.01吸附性能最优,对Cu(II)选择性最好。Cu(II)、Cd(II)最佳吸附条件为pH=9,吸附剂用量2.5 mg/mg,吸附时间为8 h;Cr(VI)的最佳吸附条件为pH=4,吸附剂用量为2.5 mg/mg,吸附时间为8 h。45℃条件下进行热力学模型拟合得到CTAB/PAANa/PMOS0.01对Cd(II)、Cu(II)和Cr(VI)的最大理论吸附容量为421.94 mg/g、436.68 mg/g、434.78 mg/g,CTAB/PAANa/PMOS0.01吸附Cr(VI)、Cd(II)的过程符合Langmuir吸附模型;较低浓度时,CTAB/PAANa/PMOS0.01对Cu(II)的吸附可以用Langmuir和Freundlich模型同时解释。准二级动力学模型能用于评价Cu(II)、Cd(II)和Cr(VI)三种离子的吸附过程。对Cd(II)重复利用8次,吸附效果基本保持不变,对Cu(II)、Cr(VI)重复利用,吸附效果逐渐减弱。3.在碱性条件下,以DDA为模板剂,双亚胺硅烷偶联剂DIOS为有机硅源,TEOS为无机硅源,在TEOS/DIOS不同摩尔比下,制得DDA/PMOS材料,并证实双亚胺基已成功嵌入介孔材料骨架内。随着有机硅源的比例增大,材料由不规则的球状颗粒变为弯曲形棒状结构,大小均一,介孔结构的完整度、有序度有一定降低,但仍然具有介孔结构。4.研究DDA/PMOS对Cu(II)、Cd(II)和Cr(VI)的选择性吸附,其中DDA/PMOS0.3的吸附性能更优,对Cu(II)选择性最好。单因素实验结果表明,Cu(II)、Cd(II)吸附最佳条件为pH=9,吸附剂用量2.5 mg/mg,Cu(II)最佳吸附时间为4 h,Cd(II)最佳吸附时间为8 h;Cr(VI)吸附最佳条件为pH=3,吸附剂用量2.5 mg/mg,吸附时间4 h。Langmuir模型计算得到的Cd(II)、Cr(VI)和Cu(II)最大理论吸附容量427.35 mg/g、675.68 mg/g、709.22 mg/g,重金属初始浓度和温度对吸附过程影响较大。准二级动力学模型拟合结果显示DDA/PMOS0.3是通过与金属离子之间的静电作用力和配位作用力进行的吸附。对Cd(II)重复吸附8次,吸附效果基本不变,对Cu(II)、Cr(VI)重复吸附,吸附效果逐渐减弱。
【学位授予单位】:仲恺农业工程学院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ424

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