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《华北电力大学(北京)》 2011年
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生物质气再燃脱除燃煤流化床烟气中N_2O的机理研究

胡笑颖  
【摘要】:流化床燃煤技术在燃烧过程中能够控制二氧化硫(SO_2)和氮氧化物(NO和NO_2)的排放,但它的氧化亚氮(N_2O)排放浓度(约为_30~_360mg/Nm_3),比传统煤粉炉排放浓度(低于_30 mg/Nm_3)高出数倍。N_2O是一种对大气环境有很大破坏作用的温室气体,煤的流化床燃烧是其重要来源。因此,有必要对N_2O问题进一步认真研究,找到抑制N_2O生成的有效方法。 生物质资源具有可再生性和CO_2净零排放特性,通过热解气化可以转化为以H_2、CO和CH_4为主的可燃气体,基于这些可燃气具有还原性能够实现N_2O的转化,本文提出通过生物质气化气在燃煤炉膛中再燃(生物质间接与煤混燃)的方式,降低N_2O的排放。与生物质和煤粉直接混燃相比,这种间接混燃方式不仅能够有效地降低N_2O的排放,还能避免直接混燃产生的炉内积灰、结焦和腐蚀等问题,从而能保证燃煤流化床锅炉的安全、经济和稳定运行。围绕着生物质气化气再燃减少N_2O排放的主题,本文通过实验分析和理论分析,研究了生物质气化气及其主要组分对N_2O均相和非均相分解的影响。 从生物质气主要组分H_2、CH_4和CO出发,在小型立式流化床实验台上通过改变再燃气占烟气比例和烟气含氧量研究生物质气及其主要组分对N_2O均相分解的影响规律。当反应温度为900℃时,占烟气比例相同的CO、H_2和CH_4对N_2O分解的促进作用顺序是:H_2COCH_4;相同烟气含氧量下,N_2O分解率随着H_2、CO和CH_4含量的增加而增大;相同比例的H_2或CO作用时N_2O分解率随烟气含氧量的增大而降低,相同比例的CH_4作用时N_2O分解率随烟气含氧量的增大而增大。 基于CFB锅炉的燃烧工况,考察了电厂循环灰和底灰及其主要氧化物组分CaO、Fe_2O_3、Al_2O_3和SiO_2作用下生物质气对N_2O非均相分解的影响。实验结果发现:分别以四种氧化物为床料时,床料CaO对N_2O非均相分解的促进作用最大;若烟气不含氧,在循环灰和底灰作用下,当生物质气量为0._2%时N_2O非均相分解率比无生物质气时高出10%,而烟气含氧时N_2O分解率随生物质气量增大而增加;循环灰作用下生物质气组分H_2对不含氧烟气中N_2O非均相分解促进作用最大,而对应烟气含氧,循环灰作用下生物质气组分CH_4对N_2O非均相分解促进作用最大。 基于化学反应动力学理论,利用柱塞流模型揭示了燃烧工况对N_2O均相分解的影响机理:随着温度从800℃升高到1000℃,N_2O分解趋势增强,其中反应N_2O+H=N_2+OH起主要作用,反应N_2O(+M)=N_2+O(+M)的作用随温度增加而增强;随着烟气含氧量和烟气含H_2O量的增加,N_2O分解趋势减弱;烟气含氧量为1%和含H_2O量为4%时,反应N_2O+H=N_2+OH起主要作用,烟气含氧量为5%和含H_2O量为20%时,反应N_2O(+M)=N_2+O(+M)起主要作用;考虑SNCR喷氨法进行燃烧后脱氮会产生NH3对N_2O分解的影响,研究发现随NH3与N_2O摩尔比的增加,N_20分解趋势减弱。 基于量子化学理论,通过密度泛函理论(DFT)方法和周期层模型方法,研究了CaO表面N_2O非均相分解的机理,发现N_2O分子在CaO(100)表面和(110)表面的O位点发生吸附分解反应形成原子O和N_2分子,原子O进一步和N_2O分子反应生成氧气和N_2分子。电子特性分析结果表面表明CaO对N_2O分子的分解去除反应具有很高的化学活性,并印证了反应机理分析的合理性。
【学位授予单位】:华北电力大学(北京)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X701.3

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【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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【同被引文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前2条
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【二级参考文献】
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