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《华北电力大学(北京)》 2018年
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高分子复合材料导热性能的调控机制研究

孙颖颖  
【摘要】:导热高分子复合材料是指以高分子材料为基体,通过加入高导热填料来增强其整体导热性能的复合体系,它兼具高分子材料的优点和良好的导热性能,在能源、电子电器、信息、航空航天等领域具有广阔的应用前景。目前,高分子复合材料的热导率普遍低于5W/mK,仍不能完全满足工程应用的需要。本文从工程热物理学科角度出发研究高分子复合材料的导热性能,一方面采用理论建模的方法研究了复合材料热导率随填料网络的变化规律,建立了含有定向分布二维导热填料以及混合填充导热填料的复合材料热导率计算模型,获得了填料分布形态对复合材料热导率影响的定量科学规律;另一方面通过石墨烯/环氧树脂复合材料的实验,研究填料的化学修饰程度和形态对复合材料热导率的影响,并据此建立了石墨烯-坏氧树脂界面的分子动力学(MD)模型,分析界面传热特性随填料化学修饰程度、界面间隙等的变化规律。通过这些工作,探索影响高分子复合材料热导率的关键因素及其影响规律,提炼提高复合材料热导率的技术和方法,从而为制备导热高分子复合材料提供理论依据和方法指导。论文的主要工作及获得的研究结果如下。对于单一填充的六方氮化硼/高分子复合体系,提出了一种综合高分子复合材料中大多数组分结构特征的导热模型,用于计算含有定向分布填料的六方氮化硼/高分子复合材料的各向异性热导率,计算结果与实验数据吻合,且与模型关键参数存在可调控关系。结果表明,随着六方氮化硼定向分布倾斜角度的变化,复合材料的面向和法向热导率会发生相反的变化;复合材料的面向和法向热导率都可以通过减小界面热阻或增加填料的几何尺寸来增强。对于混合填充的石墨烯-碳纳米管/高分子复合体系,提出了一种基于串并联热阻模型和Maxwell-Garnett等效介质法的热导率计算模型,计算结果与实验数据吻合,表现出了明显的协同效应,并与模型关键参数存在可调控关系。结果表明,模型等效热导率和最优填料配比(石墨烯:碳纳米管)受到碳纳米管空间分布形态影响;随着碳纳米管热导率增加,最优填料配比不变,对应的最高等效热导率增大;随着混合填料总含量增加,等效热导率增大,最优填料配比减小。针对不同还原程度石墨烯/环氧树脂的热导率实验结果表明,随着石墨烯纳米片还原程度的升高,其表面含氧官能团含量(在本文中大于6wt%)减少,其自身热导率增大,石墨烯/环氧树脂复合材料的法向热导率增大,这表明具有较高还原程度的石墨烯纳米片更适合作为高分子复合材料的填料,并且有望改善高分子复合材料在低填料含量下的导热性能;然而,随着石墨烯表面含氧官能团的减少,界面间隙增大,增加了界面传热阻力,平缓了复合材料热导率随还原程度提高而增大的趋势。针对不同形态石墨烯/环氧树脂复合材料的热导率实验结果表明,与颗粒状的氧化石墨烯相比,石墨烯纳米片在环氧树脂基材中具有更好的分散形态,且当石墨烯纳米片的质量分数增大时,其边缘会有所搭接,在环氧树脂复合材料中形成了有效的导热网络;而泡沫状石墨烯在环氧树脂基材中构成了更加良好的导热网络,掺入3wt%石墨烯泡沫的复合材料的热导率是纯环氧树脂热导率的近7倍,是5.4wt%石墨烯纳米片/环氧树脂复合材料热导率的近2倍。针对石墨烯自身热导率的MD模拟结果表明,随着含氧官能团含量的增加,单层和双层石墨烯的热导率均先增加后减小,存在最佳化学修饰程度(在本文中为 1wt%~2wt%)。针对石墨烯-环氧树脂的界面模拟结果表明,石墨烯-环氧树脂之间的界面结合能随着界面间隙的增大而减小,随着石墨烯表面修饰程度的增加而增大,且当含氧官能团的含量合适(在本文中为2wt%~4wt%)时,对石墨烯进行表面化学修饰可以大大提高石墨烯/环氧树脂复合材料的性能;在石墨烯/环氧树脂复合材料中,两片改性石墨烯之间的相互作用能远大于石墨烯-环氧树脂之间的相互作用能,这表明改性石墨烯在环氧树脂基材中趋于团聚,而对石墨烯进行表面修饰,会降低两片改性石墨烯之间的相互作用能,增加石墨烯-环氧树脂之间的相互作用能,有利于石墨烯在复合材料中的分散。
【学位授予单位】:华北电力大学(北京)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB33

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