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《中国矿业大学(北京)》 2018年
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基于煤三维孔隙结构的气体吸附扩散行为研究

孙英峰  
【摘要】:煤中气体吸附扩散行为的研究对于煤炭安全开采和温室气体减排具有重要意义。通过分析研究现状发现,由于煤中孔隙结构表征手段的限制,无法获得煤三维孔隙结构的形貌和空间分布特征,这也就导致基于三维孔隙结构对煤中气体吸附扩散行为的研究存在不足。本文探索了煤中三维孔隙结构表征方法,综合运用理论分析、实验研究和数值模拟相结合的手段,基于煤三维孔隙结构对气体吸附扩散行为开展了全面系统的研究。本文的研究目的是在应用同步辐射纳米CT获得煤的三维孔隙结构的基础上,基于煤的三维孔隙结构研究气体吸附扩散行为,为了评估同步辐射纳米CT表征孔隙结构的优劣势,本文首先探索了应用核磁共振冻融方法表征煤中孔隙结构的方法,核磁共振冻融方法可以直接从孔隙中液体体积与信号强度之间的线性关系及孔隙中被冻液体融点与孔尺寸的关系中获得孔径分布,并且核磁共振冻融从孔隙中被冻液体融化过程获得孔隙信息,不受背景信号影响。由于在核磁共振冻融测试过程中温度变化会影响煤样和探头的物理性质进而导致测得的信号强度与真实值发生偏差,我们研究了信号校准方法。在掌握核磁共振冻融测孔的实验方法和信号强度校准方法的基础上,应用核磁共振冻融测试了六个不同变质程度煤的孔径分布并与低温氮气吸附解吸测试结果进行了对比分析,发现核磁共振冻融和低温氮气吸附解吸测得的孔径分布在变化趋势上有很好的一致性,但是核磁共振冻融测得的孔体积高于低温氮气吸附解吸,通过分析发现低温氮气吸附解吸测试中样品干燥引起的孔隙收缩/塌陷是造成核磁共振冻融法测量的孔体积大于低温氮气吸附解吸的主要原因。CT表征孔隙结构区别与其他测孔方法的主要特点是可以获得孔隙的三维结构,而这是研究煤中气体吸附扩散行为的基础。由于实验室CT设备没有单色光束也不能实现高X射线相干,无法获得煤的三维孔隙结构。为了研究煤三维孔隙结构特征,本文探索了应用同步辐射纳米CT实现煤纳米尺度成像的实验方法和图像处理方法,并实现了煤中不同组分(矿物质、有机质和孔隙)的分割。煤样工业分析和CT图像所测得的组分含量的一致性验证了本文图像分割算法(类间方差最大(BCVM)算法)的合理性。在获得煤的三维孔隙结构的基础上对孔-喉结构进行了分割,分析了煤中孔和喉的尺寸分布,也对孔隙结构的连通性进行了分析。同步辐射纳米CT测得的孔径分布与低温氮气吸附解吸和核磁共振冻融进行了对比,发现同步辐射纳米CT在表征闭孔方面具有优势,但是在表征孔径较小的孔隙时由于分辨率的限制存在不足。通过同步辐射纳米CT的测量发现煤阶相同的两组煤样孔喉尺寸分布相似。在获得煤的三维孔隙结构的基础上,对定量表征孔隙结构非均质性和孔隙各向异性的方法进行了研究,提出了定量表征煤三维孔隙结构非均质性的新方法,该方法不受孔隙结构测量方法和分割子块数量的影响,LBM方法计算得到的三维孔隙结构渗透率张量的特征值和特征向量可以定量表征煤三维孔隙结构的各向异性。在获得煤三维孔隙结构的基础上,基于煤的三维孔隙结构分析了煤中单组分气体吸附扩散行为。在气体吸附能力是在单位孔隙表面积的气体吸附量的定义下,发现气体吸附能力与煤的成分有关,气体吸附能力和灰分含量存在负相关关系,而和镜质组含量存在正相关关系,这和前人的研究结果是一致的。解吸和吸附等温线之间的迟滞程度与孔-喉结构所占的比例有关,孔-喉结构所占的比例越大,迟滞越明显。基于煤的三维孔隙结构,也研究了气体在煤中的扩散行为,发现对气体吸附能力强的煤中气体扩散系数高。在吸附过程中,气体扩散系数在毛细凝聚开始的压力处达到峰值。在解吸过程中,气体扩散系数与气体压力之间存在U形关系。为研究煤中气体吸附扩散的动态过程,建立了基于煤的三维孔隙结构的气体吸附与扩散耦合模型,并对数值模拟中相关参数选取进行了研究,数值模拟方法可视化了煤中气体吸附扩散动态过程。为了研究CO_2-ECBM过程中煤中甲烷被二氧化碳置换的动态过程及二氧化碳注入压力对甲烷采收和二氧化碳注入的影响,本文建立了基于三维孔隙结构的CO_2-ECBM模型,在该模型中,扩展Langmuir方程用于表征二氧化碳和甲烷二元气体系统的竞争吸附机制,并且实现了气体吸附/解吸和扩散的耦合。基于三维孔隙结构的CO_2-ECBM模型和数值方法可以直接与同步辐射纳米CT获得的煤的三维孔隙结构结合以获得CO_2-ECBM过程中煤中甲烷和二氧化碳的实时三维分布。关于二氧化碳注入压力对甲烷采收和二氧化碳注入影响的研究发现二氧化碳注入压力的增加加快了甲烷采收和二氧化碳注入速率,但随着二氧化碳注入压力的增加,二氧化碳注入压力的增加对甲烷采收和二氧化碳注入速率带来的影响逐渐减小。二氧化碳注入压力的变化引起二氧化碳扩散系数的变化可以解释为什么二氧化碳注注入压力的增加可以加快甲烷采收和二氧化碳注入速率。二氧化碳注入和甲烷采收速率在不同煤样中的差异与不同煤样中气体扩散系数的差异有关,气体扩散系数较高的煤中二氧化碳注入和甲烷采收速率相对较高。应力对气体在煤中吸附和扩散的影响主要是通过引起煤孔隙的变形和破坏实现的。本文用煤在破坏之前抵抗变形的能力(杨氏模量)和达到破坏需要的峰值应力(强度)来表征气体吸附扩散的应力敏感性,本文应用数值模拟方法研究煤三维孔隙结构对气体吸附扩散的应力敏感性的影响。基于同步辐射纳米CT对煤的三维孔隙结构的定量表征,通过对两组煤样孔径分布的统计分析,得到了描述煤的孔径分布的数学模型和参数,结合改进的四参数随机生长法(QSGS)生成了具有预设孔径分布和预设各向异性值的煤,基于生成的具有预设孔径分布和预设孔隙结构各向异性的煤研究了孔隙率和孔隙结构各向异性对气体吸附扩散的应力敏感性的影响,发现孔隙率高的煤中气体吸附扩散对应力更加敏感,气体吸附扩散应力敏感性的各向异性随孔隙结构的各向异性的增加而增加,在相同孔隙率下,如果用各向异性煤在强度较小的方向上的强度表征各向异性煤总体强度的话,各向异性煤中气体吸附扩散的应力敏感性较各向同性煤要高,各向同性煤和各向异性煤中气体吸附扩散对应力敏感性的差异随着孔隙结构各向异性的增加而变大。
【学位授予单位】:中国矿业大学(北京)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TD712

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