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《中国地质大学(北京)》 2010年 博士论文
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二硝基二甲苯污染土壤和地下水的修复实验研究

高霏  
【摘要】: 硝基芳香烃类化合物(NACs)作为农药、医药、染料和塑料行业的初级化工原料,以及爆炸物原料,被广泛应用于各种现代工业中,成为环境中的一类普遍污染物。通常情况下,这类化合物化学结构稳定,不易被分解转化,在水中有一定溶解度,一旦其生产过程中产生的废水处理不当被排放后,会对土壤、地表水以及地下水造成极大危害。近年来,随着TNT生产工艺的改变,二硝基二甲苯同分异构体(Dinitroxylene isomers, DNXs)也成为TNT生产过程中的一类副产物,并在TNT和二硝基甲苯(Dinitrotoluene isomers, DNTs)污染场地被大量检出,成为一类较新的土壤和地下水污染来源,对生态环境和人类健康构成了严重威胁。在所有DNX同分异构体中,4,6-DNX被检出率和污染浓度最高。因此,本研究选取4,6-DNX为目标污染物,通过研究粒状铁还原去除和厌氧生物降解4,6-DNX的可行性,在污染土壤中生物降解DNX的影响因素,以及4,6-DNX产物4,6-DAX的好氧生物降解能力,探索其在不同条件下的可降解性,为建立一套能够在实际环境中治理DNXs污染的土壤和地下水的方法提供理论基础。 粒状铁反应柱实验结果表明,4,6-DNX能够被粒状铁快速还原降解,其降解反应符合准一级反应动力学模型,平均降解速率为1.28±0.04 min-1,相应的降解半衰期为0.54±0.02 min,比表面积速率常数为(6.59±0.20)×10-4 L/m2/min。4,6-DNX被粒状铁还原的降解过程主要是通过一系列的硝基还原反应,1,3-二甲基,4-硝基-6-氨基苯(ANX)为反应主要中间产物,4,6-二氨基间二甲苯(4,6-DAX)为降解最终产物。此外,一些检测到的未知峰被认为是4,6-DNX还原过程的亚硝基和羟胺基类的过渡态中间产物。 厌氧生物降解实验结果表明,4,6-DNX能够在硝酸盐还原和硫酸盐还原环境下被相应的富集培养物降解,且降解过程没有滞后期。整体而言,4,6-DNX在硫酸盐还原环境中的降解速率要快于其在硝酸盐还原环境中。此外,反应微环境中NO3-的存在会在一定程度上降低4,6-DNX的降解速率,相反,醋酸根作为电子供体的存在则能够促进4,6-DNX的生物降解。在硝酸盐还原环境中,NO3-和4,6-DNX都能被微环境中存在的硝酸盐还原菌利用为电子受体。与此同时,在硫酸盐还原环境中,,微环境中的硫酸盐还原菌会优先利用级别较高的4,6-DNX为电子受体,而后是SO42-。与粒状铁还原降解4,6-DNX的过程相一致,4,6-DNX的厌氧生物降解过程也是通过一系列的硝基还原反应,被依次转化为ANX和4,6-DAX。但硝酸盐还原菌和硫酸盐还原菌都无法将4,6-DAX进一步降解,表明4,6-DAX是4,6-DNX厌氧生物转化过程的最终产物。 厌氧模拟微环境生物降解实验结果表明,在受多种NACs共同存在的污染场地,4,6-DNX的厌氧生物降解受到不同影响因素的控制。当多种DNX同分异构体同时存在于污染土壤中,且原始浓度相对较高时,微环境中微生物的生长受到一定程度上的抑制,4,6-DNX在微环境中的厌氧生物降解也会进而受到一定程度上的抑制甚至产生一定时间的滞后期。当4,6-DNX与高浓度的DNTs共同存在于污染土壤中时,一定反应时间内(126天)未观察到4,6-DNX的生物降解过程。2,4-DNT在不同初始浓度时的去除率分别为15.6%(41 mg/L)和23.5%(15.3 mg/L), 2,6-DNT在不同初始浓度时的去除率分别为8.75(40 mg/L)和16.5%(16.7 mg/L)。由此可见,在多种NACs共同存在的污染场地中,土壤长期受到混合污染物的共同污染,在这一情况下,DNTs的存在会在一定程度上影响4,6-DNX的生物降解。 在好氧降解批实验中,采用Barksdale和Colorado两个场地的污染土壤作为接种土样,结果证明污染土壤中存在的土著微生物能够好氧降解4,6-DAX,并且在一定程度上能将其最终矿化生成NH3和CO2,最终矿化率分别为17.35%和21.70%。其降解过程均符合一级反应动力学方程,平均降解速率分别为0.48±0.04 d-(1Barksdale土)、0.19和0.10 d-1(Colorado土),相应的反应半衰期为1.44±0.11 d(Barksdale土)、3.7和6.9 d(Colorado土)。同时,土著微生物在降解4,6-DAX的过程中可以利用4,6-DAX为其生长的唯一碳源,不需要添加2,4-DAT作为额外的碳源和/或电子供体。 综上所述,本论文研究结果表明建立一套连续厌氧-好氧处理系统对于去除污染地下水中的4,6-DNX是极为有效且可行的方法。


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