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《中国地质大学(北京)》 2011年
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铁矿石催化过氧化氢—过硫酸钠去除地下水中三氯乙烯的研究

黄伟英  
【摘要】:三氯乙烯(TCE)在衣物干洗,电子元件和金属部件的去油污,制药提纯的溶剂萃取等领域有着大量的应用。TCE有潜在的致癌、致畸、致突变毒性。它从地表迁移到含水层,通常以粘稠非水溶液相(DNAPL)存在,缓慢持续地溶解于地下水中,威胁着地下水的饮水安全。 原位化学氧化(In situ chemical oxidation, ISCO)是一项通过向被污染的土壤和地下水注入氧化剂去除污染物的技术。过氧化氢与二价铁离子组成的芬顿试剂生成羟基自由基(HO·),其有着非常强的氧化能力,是常用于ISCO的试剂。但芬顿反应迅速,过氧化氢分解过快,放出巨大的热量和气体,对地下水土层结构的稳定和土著生物的安全有威胁。过硫酸钠是另一种常用于ISCO的氧化剂。它在环境中比较稳定,需要热量、过渡金属、UV等活化才能生成强氧化性的硫酸根自由基(S042-·),方可去除难降解的污染物。如果把这两种氧化剂组合使用,可能取得更好的效果。本文用3种天然铁矿石:菱铁矿、磁铁矿、赤铁矿与过氧化氢、过硫酸钠分别组合成3个铁矿石单氧化体系和3个铁矿石双氧化体系,以TCE作为目标污染物,研究TCE在这些单氧化体系和双氧化体系的去除效率及机理,氧化剂的分解动力学。取得的主要成果,如下: 这些氧化体系对TCE的去除效率排序是:菱铁矿双氧化体系(9.65mmol/L/87%)磁铁矿双氧化体系(6.66 mmol/L或60%)菱铁矿单氧化体系(4.2mmol/L/38%)赤铁矿单氧化体系(4.10 mmol/L/37%)磁铁矿单氧化体系(3.85 mmol/L/34%)赤铁矿单氧化体系(3.19mmol/L/29%)。菱铁矿、磁铁矿、赤铁矿单氧化体系中TCE释放氯离子的量分别是7.65、6.33、3.98 mmol/L,菱铁矿、磁铁矿、赤铁矿双氧化体系释放的氯离子的量分别是20.35、11.45、8.75mmol/L。 3种铁矿石对过氧化氢分解催化作用最强的是菱铁矿,然后是磁铁矿,最弱的是赤铁矿。这与铁矿石中二价铁含量、比表面积有一定关系,但更重要的是,与铁矿石在溶液中的二价铁溶出的量有关。二价铁溶出的量越高,催化过氧化氢分解的能力越强。 这些氧化体系对TCE去除的机理可概括为:过氧化氢在二价铁的催化下产生羟基自由基,在三价铁的催化下产生过氧化氢自由基(H02·)、超氧自由基阴离子(02·)和单氧自由基阴离子(O·-)。强氧化性的羟基自由基对TCE双键进行加成反应,还原性的超氧自由基和单氧自由基对TCE分子的氯进行亲核取代反应,使TCE最终转化成二氧化碳和水,并释放出氯离子。 应用过氧化氢、过硫酸钠对含有微量铁的天然含水介质中的TCE去除,发现介质中的微量铁催化过氧化氢或过硫酸钠或它们的混合物降解TCE的量有限。当外加菱铁矿后,显著提高了双氧化剂降解TCE的能力。在这个体系中,提高过硫酸钠的浓度,对提高TCE的去除没有作用,但提高过氧化氢的浓度,可以显著提高TCE的去除量。当过氧化氢的浓度由1%提高到10%,体系的TCE下降到0.62 mmol/L(初始浓度是11.15 mmol/L),去除率达到94%。在此,虽然过氧化氢的浓度提高了一个数量级,但是体系中温度增加不超过2度,pH值的变化较小,表明了该体系的温度、pH变化对地下水中生物的影响比较温和。因此,菱铁矿双氧化体系对于原位修复被TCE污染的土壤或地下水表现出了很大的潜力。
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