河套盆地含水层沉积物赋存态砷及对地下水砷富集的影响

【摘要】：内蒙古地区的河套盆地高砷地下水已经严重威胁居民的健康。还原环境导致了沉积物中的砷释放,并将受矿物组分和粒度分布影响。然而,在不同氧化还原环境中沉积物砷和对应深度地下水砷之间的关系还鲜为人知。此外,沉积物矿物组分和粒度分布是怎样影响砷释放的还不是很清楚。为了探讨上述问题,选择河套盆地为研究区,采了不同深度的沉积物样品和对应深度地下水样品,研究了沉积物中不同赋存态砷的特征及其对地下水砷富集的影响。得出以下主要认识:(1)地下水呈中性-弱碱性,砷浓度范围为2.26-583μg·L-1。溶解性Fe、As和As(III)随采样深度的增加而增加。14 m以上的地下水(弱氧化环境)普遍要比14 m以下的地下水(还原环境)Eh高。在浅层(深度14 m)弱氧化环境的地下水中,砷浓度普遍要比深层(深度14 m)还原环境中的地下水砷浓度低。(2)分步提取表明,沉积物中Fe、Mn、PO_4~(3-)和TOC对砷的积累均起到重要作用。沉积物中不同赋存态砷和总砷分布规律一致。强结合态砷和无定形铁氢氧化物结合态砷占总砷的大部分。粘土和粉质粘土中,强结合态砷和晶态铁氢氧化物结合态砷的比例高于粉土和细砂;而粉土和细砂中无定形铁氢氧化物结合态砷百分数高于粘土和粉质粘土。砷更趋向于富集于化学风化程度高、矿物成熟度高的沉积物中。(3)同深度的溶解态砷浓度和不同赋存态砷(S1:弱结合态砷,S2:强结合态砷,F3:Fe/Mn氧化物结合态砷)之间呈正相关关系。在还原环境中,砷趋向于向液相中集中,S2赋存态砷和溶解态砷之间的相关性更好些。在弱氧化环境中,砷趋向于向固态中集中,S1赋存态砷和地下水砷浓度的相关性更好些。(4)氧化还原交替过程导致了沉积物中砷的释放,且粒径小的沉积物释放的砷更多,沉积物粒径影响砷的吸附和释放的速率,同种岩性粒径小的吸附释放速率更快。(5)经过氧化还原交替实验后,无论是粘土还是细砂,非晶态Fe(OH)3结合态As减少,而晶态Fe(OH)3结合态As增加。这说明连续的氧化还原变化增加了Fe(III)-氢氧化物的结晶度,从而导致了砷的积累释放。