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《中国地质大学(北京)》 2017年
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亚临界水处理模拟有机—矿质复合体形成机制探讨

王菲  
【摘要】:为模拟地质吸附剂中的有机质矿化腐殖化及有机-矿质复合体的形成过程,探讨其作用机制,采用亚临界水处理技术,通过控制压力反应釜的温度、压力和反应时间对商用腐殖酸、高岭土及有机-矿质复合体进行处理,并通过比表面积全分析、傅里叶红外光谱(FTIR)、特定波长可见吸光度比值(E4/E6)、X射线衍射(XRD)和13C核磁共振(13C-NMR)等表征手段及对典型疏水性有机污染物卡马西平(CBZ)的吸附批实验,探讨了不同处理条件下有机质、粘土矿物及二者复合体的各自变化特征及吸附机制,并建立了概念模型。本研究主要得到以下结论:(1)比表面积全分析和E4/E6测定表明升温增压导致腐殖酸从“软碳”向“硬碳”转化。表现为比表面积显著增加、分子量增大、以及芳化度增加;红外光谱代表性基团的含量差异分析表明,其主要原因是游离羧基和链烃在升温增压条件下实现了成环、聚合过程,使其结构更加复杂,化学稳定性提高。吸附批实验显示腐殖酸的吸附等温线从非线性到线性,再到非线性转变,是由于腐殖酸升温增压过程中,产生了从小球状到链状,再到团聚状的结构改变,同时受水分子的竞争吸附作用和芳环的大π键之间的范德华力共同影响。基于比表面积变化的吸附位点计算进一步证实,腐殖酸处于小球状和链状时,吸附位点的多少控制吸附过程,当腐殖酸变为聚集态时,π键相互平衡使CBZ协同吸附在HA芳环结构上,进而控制吸附行为。(2) XRD衍射图和四种高岭土的红外光谱代表性基团差异表明,高岭土在升温增压的过程中脱水,架构起结晶更完整的有序结构。高岭土吸附CBZ前后的红外光谱的差异表明,常温常压下CBZ分子在KL表面填充空隙达到饱和后进入层间;升温增压前期高岭土层间距减小,层状结构被压缩导致CBZ分子进入困难,引起了升温增压初期Kd锐减;后期高温高压的处理加剧了 Al-OH消耗,其释放的OH-与CBZ分子C=O中O孤对电子的排斥作用削减,使得高温高压的后期KL对CBZ的吸附能力在保持平稳态势的前提下略有增强。(3)复合体实际吸附量和理论叠加吸附量的差值△Q表明,有机-矿质复合体的宏观吸附并非腐殖酸和高岭土吸附的简单叠加。XRD图谱显示,升温增压初期,复合体相对于腐殖酸的芳香度变化存在滞后,表明腐殖酸的部分芳香组分插入高岭土层间而免受高温高压的影响;同时复合体的芳化度与其非线性程度对应性表明,芳香化诱导力使靠近高岭土表面的腐殖酸排列紧密;后期逐步升温增压的处理使得未被保护的腐殖酸成链成环,致密的交界面上的变化共同导致有机-矿质复合体吸附介质的非均质性,也控制了吸附曲线的走向。此外,吸附量差值△Q与其脂肪度的变化具有一致性,表明复合体外空间可能存在依靠分子间作用力连接的脂肪性腐殖酸,且对CBZ分子的吸附有贡献。
【学位授予单位】:中国地质大学(北京)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X52;O647.3

【参考文献】
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