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《中国地质大学(北京)》 2003年
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处理地下水中挥发性氯代脂肪烃的零价铁渗透反应格栅研究

刘菲  
【摘要】: 挥发性氯代有机化合物是重要的化工原料和有机溶剂,广泛的应用于化工、医药、制革、电子等行业。加上挥发性氯代烃还是饮用水氯气消毒的副产物,使其成为地下水和饮用水中最常见的有机污染之一。处理地下水中污染物的传统方法是抽出—水处理系统。这种处理方法虽然目前应用较广泛,但该系统受到许多化合物溶解度低和解吸困难的限制,致使要彻底处理在地下水系统中以液态存在和吸附在含水介质颗粒上的污染物需要较长的时间,耗资也很大。目前,日益引人注意的渗透反应格栅(PRBs:permeable reactive barrier)克服了此限制。它一般置于地下水污染源的下游来防止污染物羽状体的扩散,随着污染地下水流过此带,污染物与格栅介质发生反应后而被去除。常用的用于去处氯代有机物污染的格栅介质有零价铁,Fe(Ⅱ)矿物和双金属系统。 目前,研究最多并有应用前景的是零价铁,这主要是由于它的廉价、易得。尽管零价铁具有很多种形式,刨屑、切屑和铁粉末都很常见,但现在只有廉价的粒状铸铁,即汽车工业的回收产品在实际应用很实用。与其它待选的零价铁相比,回收的粒状铸铁的特点是比表面积大:通常大于1m~2/g。因而反应液有着较高的表面浓度。 研究表明,零价铁能使许多氯代脂肪烃在常温和常压条件下产生还原性脱氯。在好氧条件下,零价铁与水的全反应为: 2Fe~0+2H_2O+O_2→2Fe~(2+)+4OH~-在厌氧条件下,零价铁与水的全反应为: Fe~0+2H_2O→Fe~(2+)+H_2+2OH~-氯代烃(RCl)与零价铁的全反应为: Fe~0+RCl+H~+→Fe~(2+)+RH+Cl~- 上述反应属氧化还原反应。在反应过程中,水中的溶解氧(O_2)、水离解出的H~+以及RCl均可作为氧化剂,结果O_2被还原为OH~-,H~+被还原为H_2,氯代烃产生还原性脱氯,Fe~0被氧化为Fe~(2+)。但是,由于地下水中的溶解氧有限,而且在厌氧条件下,H~+被还原为H_2的速度也很慢。因此,氯代烃与Fe~0的反应是主要的,其中,零价铁起到电子源的作用,为氯代烃提供电子。 本研究是国家自然科学基金的一部分,主要在实验室条件下,利用我国现有的实用性材料—铸铁的铁屑和钢渣作为反应介质的批实验和柱实验方法,对反应的脱氯效果和机理、还原性脱氯的反应动力学和影响因素进行初步的研究。我们的研究目的是寻找一种可以大量得到的廉价而高效的零价铁材料,研究它对氯代烃的降解效率。在研究中选择最有代表性的CT和PCE作为目标污染物,初步讨论氯代有机物氯化程度高低与降解速率之间的关系,确定气相色谱法测定水溶液中的氯代有机物浓度的最佳实验条件,并确定格栅设计中的关键参数半衰期t_(1/2)(即浓度降解为原来浓度的一半所需要的时间),讨论实验过程中所遇到的溶液配置,氯离子测定和影响因素等问题。 在实验中我们直接利用我国现有的、大量可得的实际材料进行实验室实验,已经走出了从实验室到实际应用的第一步,对下一步将此技术进行野外小型实验和实际应用奠定了基 础。取得的亚要成卅和创新之处主要体现在: 1.批实验证明零价铁对哪Bt#液中的氯代脂肪厂是高效的。降解进率随表面积和溶液 体积比的增人而增人:问时,氯代程度高的氯代径比氯代程度低的氯代烃降解速率 快。 2 批实验和分实验都表明,零价铁对氯代烃的降解反应符合准一级反应动力学方程(相 对」”有机组分的浓度〕。尽管在批实验中,在反应的后期,有反应速率常数有托尼现 象,但这种情况在村实验中并不明显。 3.零价铁对氯代烃的降解作用是以零价铁为电于源的还原性脱氯的过程。在母体脱氯 的过程中产生的氯代产物很少。说明氯代有机物被吸附在零价铁的表面进行反应, 直到有足够的电于能够使之完全脱氯。即有机物与金属表面的直接接触是脱氯的关 键,表现为脱氯速率与表面积和溶液体积比里正相关的关系。 4.在实际应用中,半衰期是一个非常关键的参数。浓度从 ling/L降到 in g/L需要 10 个半衰期的时间。显然,设计地上反应器和渗透反应格栅时,反应器的大小和渗透 反应格林的厚度与原水中污染物的浓度、降解产生的氯代产物的浓度、原污染物和 降解后氯代产物的半衰期、目标浓度和水流速度有关。根据半衰期和目标浓度可以 计算停留时间,根据停留时间和水流速度就可以确定地上反应器的大小和渗透反应 格棚的厚度。如果用我们选择的铁屑做反应材料,将四氯乙烯从 ling/L降到 in g/L 停留时间为0.403 XIO=4刀3h;当地下水流速为300cmj天时,格栅厚度需要50.3厘米 厚。 5.零价铁对氯代烃的还原性脱氯是由传质速率控制的动力学过程,批实验中振荡对反 应速率有影响,但温度不是影响反应动力学的主要因素。 6.在零价铁对氯代烃的还原性脱氯过程中,零价铁是主要的还原剂,起到克于源的作 用,氯代烃起到氧化剂的作用,是电子受体。溶液中的二价铁离于和零价铁与水溶 液接触所产生的氢气对反应的影响不大。 7 只要有足够的停留时间,零价铁对氯代烃可以完
【学位授予单位】:中国地质大学(北京)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:X523

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【参考文献】
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