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《宁波大学》 2017年
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氮掺杂石墨烯基氧还原催化剂的制备及其电化学催化活性研究

李世华  
【摘要】:金属-空气电池作为新一代的能源,由于其能量密度高、环保等优点引起了广泛关注。然而,空气阴极反应缓慢(氧气还原过程)的本质制约了其发展与普遍应用。于是,开发高性能、高稳定性和低成本的氧还原催化剂成为研究的重点。氮掺杂石墨烯不仅可以作为催化剂载体,其本身还显示了优异的氧还原催化剂催化活性。然而,从目前的研究结果来看,氮掺杂石墨烯的制备工艺较为复杂,难于进一步放大。本论文通过简易的水热反应,制备了氮掺杂石墨烯负载银,氮掺杂石墨烯/二氧化锰纳米线两种复合催化剂。电化学测试表明,这两种复合催化剂具有优异的氧还原催化活性和稳定性。此外,本文还进一步研究和讨论了不同氮构型的氮掺杂石墨烯和不同微结构的二氧化锰材料的氧还原催化活性。具体内容如下:1)通过改进的Hummer法制备氧化石墨烯,利用银氨溶液作为氮源和银源,经过一步水热反应制备得到氮掺杂石墨烯负载银的3D凝胶复合材料(Ag/NRGO)。在水热过程中,银离子的还原与氮原子的掺杂同时进行,而且单质银的存在更有利于吡啶氮的生成。经过比较发现,Ag/N-RGO的氧还原催化活性要优于Ag/RGO、Ag/C和Ag+N-RGO混合材料,而且其在碱性环境中的长期耐久性要优于商用Pt/C催化剂。2)利用水热反应制备结构可控的二氧化锰纳米线/氮掺杂石墨烯的复合材料,通过温度和浓度控制可以有效地调控二氧化锰纳米线与氮掺杂石墨烯复合结构;而且氧化石墨烯的存在有利于α-二氧化锰生成。尿素的加入有利于更长更细二氧化锰纳米线的产生。氧还原催化测试表明,这种复合催化剂在碱性溶液里有高ORR催化活性及长期稳定性,镁-空气电池和锌-空气电池测试也进一步证明了其优异的催化性能。3)为了研究氮原子不同构型对材料氧还原催化活性的影响,我们首先利用水热法制备高氮含量的氮掺杂氧化石墨烯,然后通过不同高温处理改变氮构型,以研究这种氮构型改变与之相应的氧还原催化活性的对应关系。研究发现,在一定程度上氮含量并不是影响氮掺杂石墨烯ORR催化活性的最主要因素;石墨氮和吡啶氮总含量是影响氮掺杂氧化石墨烯活性的关键因素,并且石墨氮和吡啶氮分别与氧还原过程的起始电位和极限电流密切相关。另外,对二氧化锰材料的氧还原催化活性的研究表明,晶体结构、微观形貌和比表面积都会影响其氧还催化活性,总的来说α晶型以及大比表面积有利于氧还原。
【学位授予单位】:宁波大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ426;TM911.41

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