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《宁波大学》 2017年
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贵金属纳米粒子在功能性胶体粒子表面的可控生长

商梦盈  
【摘要】:贵金属纳米粒子因其特殊的光电特性、低的生物毒性、良好的稳定性以及高的催化性等优异性能而被广泛研究。其中,贵金属磁性复合微球能将贵金属优异的催化性能和磁性纳米粒子良好的磁性能完美结合在一起。该类贵金属磁性复合微球以其独特的磁响应性在生物医学、环境治理及催化领域具有重要的潜在应用价值。因此,通过合理的方法来设计制备结构可控的贵金属磁性复合微球,并实现其特殊的功能是当今研究的重要课题。本文主要研究了贵金属纳米粒子在不同官能团功能化的磁性纳米粒子表面的可控生长及其催化应用,具体研究内容如下:(1)Fe_3O_4@SiO_2-SH(-SO3H)/Pd复合微球的制备及其催化性能的研究:在Fe_3O_4微球表面一步沉积预水解的(3-巯基丙基)三甲基硅烷(MPTMS)制备了Fe_3O_4@SiO_2-SH核壳微球。Fe_3O_4@SiO_2-SH微球可以直接负载Pd纳米粒子形成Fe_3O_4@SiO_2-SH/Pd复合微球。此外,双氧水可以把Fe_3O_4@SiO_2-SH微球氧化为磺酸功能化的Fe_3O_4@SiO_2-SO3H微球。通过静电吸附作用将Pd2+离子吸附在Fe_3O_4@SiO_2-SO3H微球表面,利用硼氢化钠原位还原得到Pd纳米粒子,从而制备了Fe_3O_4@SiO_2-SO3H/Pd复合微球。Fe_3O_4@SiO_2-SH/Pd和Fe_3O_4@SiO_2-SO3H/Pd复合微球作为催化剂在催化还原对硝基苯胺反应中,表现出良好的催化和循环催化性能。相关结果表明,Fe_3O_4@SiO_2-SO3H/Pd催化剂具有更高的催化活性,循环14次后,转化率仍为90%以上。(2)Fe_3O_4@SiO_2-SO3H@PPy-Pd复合微球的制备及其催化性能的研究:以制备的Fe_3O_4@SiO_2-SO3H微球为载体,通过-SO3H基团与Pd2+离子之间的静电吸附作用,在Fe_3O_4@SiO_2-SO3H微球表面吸附了Pd2+离子。吡咯单体作为还原剂将Pd2+离子还原为Pd原子,同时被氧化为聚吡咯,在Fe_3O_4@SiO_2-SO3H微球表面一步合成PPy-Pd复合结构。通过这种方法制备的磁性导电聚合物-贵金属复合材料—Fe_3O_4@SiO_2-SO3H@PPy-Pd复合微球具有较高的催化活性、良好的可循环利用性,易于分离,可以作为高效催化剂应用于对硝基苯酚还原反应和Suzuki反应中。(3)Fe_3O_4@SiO_2-NH2@PDMAEMA@Au复合微球的制备及其催化性能的研究:首先通过St?ber法在Fe_3O_4微球表面修饰二氧化硅层,然后利用(3-氨丙基)三乙氧基硅烷(APTES)在Fe_3O_4-SiO_2微球表面修饰氨基(-N H2)层制备了Fe_3O_4@SiO_2-NH2微球,再通过“自引发光接枝光聚合”(SIPGP)的方法在Fe_3O_4@SiO_2-NH2微球表面接枝聚甲基丙烯酸N,N-二甲氨基乙酯(PDMAEMA)聚合物刷,通过PDMAEMA中C-N+离子与AuCl4-离子间强的静电吸附作用,使AuCl4-离子吸附在PDMAEMA聚合物刷上,最后通过硼氢化钠的原位还原为Au原子,从而制备了Fe_3O_4@SiO_2-NH2@PDMAEMA@Au复合微球。该微球作为催化剂催化还原对硝基苯胺反应,表现出良好的催化和可循环催化性能,并且可以通过改变温度调控催化剂的催化活性。
【学位授予单位】:宁波大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36;TB383.1

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