收藏本站
《宁波大学》 2018年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

铀酰基配合物光降解四环素类抗生素的研究

任亚男  
【摘要】:抗生素的发现和使用在人类社会的发展进程中起到至关重要的作用。作为品类繁多的抗生素中的一类,四环素类抗生素在水体环境中的残留物可能会导致一系列的生态、环境和人类健康问题事件。因此,找到一种方法来实现对四环素类抗生素污染的有效处理,是人们目前急需解决的问题。利用具有高效和低毒性的半导体光催化降解技术对四环素类抗生素污染进行处理,已经成为一种比较有应用前景的处理方法。然而,由于大多数半导体光催化剂存在许多缺点,如光响应范围窄(只能利用占太阳光能量4%的紫外光),量子效率低下等,极大的限制了其在实际生产生活中的应用。基于此,研究者们将更多的注意力集中在研究和开发高效利用光能的光催化剂上。研究发现,铀酰离子在光照下可被激发形成催化活性中心,该活性中心具有很强的氧化性,可以氧化有机物,从而实现对污染物的有效降解。铀酰基配合物用于废水中抗生素污染物的降解,为环境中抗生素污染物的治理提供了一条切实可行的途径,同时也为核废料的处理提供了有效的方法,使其变废为宝。因此,制备合成不同的铀酰配合物,并对其作为光催化材料的催化性能进行研究是很有意义的。本文共合成了11例铀酰配合物:(H_2-bpp)[(UO_2)(p-nba)_3]_2(1),(H_2-bpy)[(UO_2)_4(μ_3-O)_2(p-nba)_6](2),[(UO_2)_2(ntp)_2](bpp)(3),(H_2-bpe)[(UO_2)_2(ntp)_3]·2H_2O(4),(H_2-tmp)[(UO_2)(ntp)_2]·H_2O(5),(H_3O)_2[(UO_2)_2(ndc)_3]·H_2O(6),(H_2-bpp)[(UO_2)_2(ndc)_3]·EtOH·5H_2O(7),(H_2-bpe)_(2/2)[(UO_2)_2(ndc)_3]·EtOH(8),(H_2-bpp)[(UO_2)_2(ndc)_3]·5H_2O(9),(H_2-bpp)[(UO_2)(Hndc)(ndc)]_2·2H_2O(10)和(H_2-bpy)[(UO_2)(ndc)_2](11)(Hp-nba:对硝基苯甲酸,H_2ntp:硝基对苯二甲酸,H_2ndc:1,4-萘二甲酸,bpy:4,4’-联吡啶,bpp:1,3-二(4-吡啶基)-丙烷,bpe:1,2-二(4-吡啶基)乙烯,tmp:四甲基吡嗪)。分别利用上述的铀酰配合物作为光催化剂,四环素类抗生素作为降解目标,在紫外或可见光下进行光催化性能测试。本论文的研究工作主要分为如下三个部分:第一部分是以对硝基苯甲酸为配体合成了两例配合物1和2,并对它们光降解盐酸四环素类抗生素的性能进行了研究。初步探索了配合物1和2光催化降解的最佳使用浓度,以及反应过程的动力学研究。研究结果显示配合物1和2的最佳用量浓度均为1.0mg/mL,且符合一级动力学模型。此外,还考察了它们的循环稳定性能。第二部分是采用溶剂热法合成了三例硝基对苯二甲酸铀酰配合物,其中,配合物3和4均为二维结构,配合物5为三维骨架结构。它们在可见光的作用下对盐酸四环素都表现出良好的降解活性。同时还研究了配合物4对金霉素、土霉素、强力霉素等抗生素的光催化性能,结果表明其对不同四环素类抗生素具有相近的降解活性。第三部分是在不同溶剂中制备合成了六例1,4-萘二甲酸铀酰配合物6–11,并对它们的光催化性能进行了研究。在紫外光的照射下,这六例配合物都表现出比较好的催化效果,最高的可达95%,并且降解过程符合一级动力学模型。除此之外,还采用密度泛函理论对这六例配合物进行计算,从分子轨道、吸收光谱和自然键级这三方面对它们进行分析,探讨结构与理论计算结果的关系。从分子轨道的HOMO-LUMO的能量差、结构以及活性位点数等方面探讨了影响光催化性能的因素。
【学位授予单位】:宁波大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X703;O643.36

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 史艳伟;孟丽华;刘方;孟娟;时彦民;;高效液相色谱法测定渔业水质中多西环素、四环素、土霉素、金霉素残留量[J];中国渔业质量与标准;2015年06期
2 叶林静;安小英;姜韵婕;闫超;关卫省;;ZnO/CdS复合光催化剂的制备及降解四环素类抗生素[J];化工进展;2015年11期
3 杨洋;张雁;严俊超;王如意;徐会佳;茹世杰;高竹青;;光催化剂降解抗生素的研究进展[J];山西化工;2015年04期
4 詹杰;魏树和;;四环素在土壤和水环境中的分布及其生态毒性与降解[J];生态学报;2015年09期
5 罗玉;黄斌;金玉;张望龙;展巨宏;蔡倩;丁怡然;赵婷婷;李强;;污水中抗生素的处理方法研究进展[J];化工进展;2014年09期
6 吕静;张滨;齐广辉;李琰;李春静;张志勋;;TiO_2光催化氧化法处理抗生素废水研究进展[J];上海化工;2014年01期
7 许淑青;;物理吸附法处理制药废水的研究[J];甘肃科技;2013年20期
8 胡蓓琳;李柯;;厌氧颗粒污泥对四环素的吸附特性[J];江苏农业科学;2013年03期
9 李露;李辉信;罗朝晖;陶善倩;刘济凡;;TiO_2光催化降解水体中抗生素的研究进展[J];三峡大学学报(自然科学版);2013年01期
10 肖斌;黄满红;陈亮;;活性污泥SBR系统对四环素耐药菌和总四环素的去除特性[J];环境化学;2012年12期
中国硕士学位论文全文数据库 前3条
1 李炳堂;生物质活性焦的制备及其吸附四环素模拟废水的实验研究[D];华中科技大学;2014年
2 石翠霞;吸附法去除四环素效果及影响因素研究[D];山东大学;2012年
3 肖明威;光催化氧化法处理抗生素废水新技术研究[D];广东工业大学;2005年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前9条
1 葛鑫;郭照冰;祝胜男;魏英;彭璐璐;陈姝;;水中盐酸环丙沙星的超声降解[J];环境工程学报;2015年12期
2 叶林静;安小英;姜韵婕;闫超;关卫省;;ZnO/CdS复合光催化剂的制备及降解四环素类抗生素[J];化工进展;2015年11期
3 涂保华;钱伟;陈兆林;张晟;储云;董良飞;;城市污水处理系统中抗生素类污染物去除的优化试验研究[J];常州大学学报(自然科学版);2015年04期
4 黄圣琳;何势;魏欣;薛罡;高品;;污水处理厂中四环素类抗生素残留及其抗性基因污染特征研究进展[J];化工进展;2015年06期
5 刘二伟;朱文学;曹力;王芳;;我国发酵工业存在的主要问题及解决措施[J];生物技术通讯;2015年03期
6 李国傲;陈振贺;刘志富;李烨;;北京地区潮土对土霉素的吸附特性研究[J];现代地质;2015年02期
7 田哲;张昱;杨敏;;四环素类药物酶修饰基因-tet(X)的起源、分布及在环境中的作用[J];环境化学;2014年12期
8 濮一顺;;有机挥发性废气处理中光催化氧化法的应用研究[J];科技创新与应用;2014年33期
9 牟真;;制药行业水污染环境影响评价及防治措施分析[J];绿色科技;2014年07期
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 任亚男;铀酰基配合物光降解四环素类抗生素的研究[D];宁波大学;2018年
2 章逸然;磁性活性炭对水中磺胺甲噁唑的吸附性能研究[D];安徽农业大学;2018年
3 汤贝贝;铜—四环素络合对植物根系吸附和转移四环素的影响研究[D];南京理工大学;2018年
4 鲁天晓;磁性污泥基吸附剂的制备和对于去除水中四环素的研究[D];哈尔滨工业大学;2017年
5 胡永刚;Ag_6Si_2O_7/WO_3复合光催化剂的制备及可见光催化性能研究[D];中国地质大学(北京);2017年
6 牛波波;厌氧处理盐酸林可霉素生产废水的试验研究[D];郑州大学;2017年
7 刘聪;金属掺杂纳米TiO_2的可控制备及光催化性能研究[D];东北林业大学;2017年
8 肖国生;管式光催化反应器的研发及其降解四环素废水的性能研究[D];吉林大学;2016年
9 李婷婷;光催化-生物降解直接耦合处理TCH废水的行为及生物响应的研究[D];吉林大学;2016年
10 孔言;膨润土负载木质素黄原酸酯的制备及其吸附性能的研究[D];广西大学;2016年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 马瑞欣;周凡;郝新丽;王国辉;;高效液相色谱法检测水产品中的四环素类药物残留[J];河北渔业;2015年03期
2 罗玉;黄斌;金玉;张望龙;展巨宏;蔡倩;丁怡然;赵婷婷;李强;;污水中抗生素的处理方法研究进展[J];化工进展;2014年09期
3 李小玲;万译文;邓克国;;高效液相色谱-串联质谱法同时测定水产品中四环素类抗生素及盐酸克伦特罗药物残留量[J];分析试验室;2013年09期
4 张兰河;田宇;郭静波;赵可;唐同同;王立刚;马放;;微生物菌剂的构建及其在城市污水处理中的应用[J];化工进展;2013年08期
5 余少梅;艾晓辉;甘金华;刘永涛;索纹纹;;强力霉素单克隆抗体制备及ciELISA检测方法的建立[J];华中农业大学学报;2013年03期
6 徐秀泉;吴春笃;;AgBr@Ag_3PO_4的制备及其可见光催化降解盐酸莫西沙星的性能[J];石油化工;2013年04期
7 高福凯;陈璐思;刘永明;刘振波;李桂芝;;四环素类药物在水产品中的存在形态研究及其分析应用[J];分析化学;2013年02期
8 陈建;王京平;张根成;;四环素在活性炭上的吸附行为及机理[J];环境工程学报;2012年12期
9 徐秀泉;于小凤;唐燕;吴春笃;;Ag/Ag_3PO_4光催化降解乳酸左氧氟沙星[J];硅酸盐学报;2012年12期
10 孙艳红;贾艳霞;刘海萍;闫早婴;仁永霞;赵海香;;常见抗生素对蔬菜种子萌发和活力的影响[J];北方园艺;2012年20期
中国硕士学位论文全文数据库 前4条
1 李艳;抗生素废水的湿式氧化降解方法研究[D];华东理工大学;2012年
2 邰义萍;珠三角地区蔬菜基地土壤中典型抗生素的污染特征研究[D];暨南大学;2010年
3 史磊;半焦的活化及脱灰研究[D];大连理工大学;2008年
4 夏洪应;优质活性炭制备及机理分析[D];昆明理工大学;2006年
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李锡岩;;牛奶、黄豆及乳制品可降低四环素类抗生素的血清浓度[J];中华护理杂志;1988年02期
2 王竹君;何洪智;;不能滥用四环素类抗生素给畜禽治病[J];四川农业科技;1989年04期
3 殷亦情;张博;;四环素类抗生素研究进展情况[J];南方农机;2018年03期
4 刘文静;;高效液相色谱法检测乳品饮料中四环素类抗生素[J];食品研究与开发;2016年21期
5 汤弘智;陈风春;王鸿英;张永伟;王永颖;刘飞;刘芳;刘忠文;高志贤;周焕英;;高效液相色谱法同时测定畜禽废水中4种四环素类抗生素[J];解放军预防医学杂志;2016年06期
6 贺德春;许振成;吴根义;丘锦荣;秦国建;;四环素类抗生素的环境行为研究进展[J];动物医学进展;2011年04期
7 刘健明;乔晋;陈明;梁曦;麦永乐;;固相萃取-超高压液相色谱-串联质谱测定水中4种四环素类抗生素[J];城镇供水;2018年02期
8 栗慧;李佳仪;彭伟;;四环素类抗生素检测方法研究进展[J];河北北方学院学报(自然科学版);2018年02期
9 秦松岩;李杭;山丹;张芹;解永磊;;四环素类抗生素生产废水处理现状与研究进展[J];天津理工大学学报;2016年02期
10 杨轶博;李莉;王新爽;;四环素类抗生素的环境行为研究进展[J];科技视界;2016年11期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 陈莉;张乙涵;贾春虹;刘冰洁;;超高效液相色谱-电喷雾串联质谱法同时测定土壤中四环素类抗生素及其代谢产物[A];中国土壤学会土壤环境专业委员会第二十次会议暨农田土壤污染与修复研讨会摘要集[C];2018年
2 王覃;陈大舟;汤桦;张经华;周晓晶;赵新颖;;HPLC-ESI MS/MS对动物组织中痕量四环素类抗生素的同时测定[A];2008年全国有机质谱学术会议论文集[C];2008年
3 郑重莺;周燕;黄家庆;王扬;张海琪;;水产品中四环素类抗生素色谱条件的优化[A];第十五次全国色谱学术报告会文集(下册)[C];2005年
4 王勇力;刘金彦;;SDS对土壤中三种四环素类抗生素的解吸作用[A];中国化学会第十六届胶体与界面化学会议论文摘要集——第六分会:应用胶体与界面化学[C];2017年
5 郭亮;陈义强;张丽英;;液相色谱-串联质谱测定饲料中4种四环素类抗生素[A];第六次全国饲料营养学术研讨会论文集[C];2010年
6 贺德春;吴根义;许振成;丁紫荣;李佳;;小白菜和白萝卜对四环素类抗生素的吸收累积特征[A];2017中国环境科学学会科学与技术年会论文集(第二卷)[C];2017年
7 张树清;张夫道;刘秀梅;张建峰;;四环素类抗生素对大白菜幼苗生长及生理指标的影响[A];十一五农业环境研究回顾与展望——第四届全国农业环境科学学术研讨会论文集[C];2011年
8 李青;邹世春;;河流及养殖环境中四环素类抗生素抗性基因污染研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
9 张艺;张兴华;喻玺;李瑞萍;黄应平;;固相萃取-亲水作用色谱法测定水环境中四环素类抗生素[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
10 张辉;;高效液相色谱法测定肉类食品中四环素类抗生素的残留[A];西北地区第三届色谱学术报告会暨甘肃省第八届色谱年会论文集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前4条
1 肖壮;四环素类抗生素的再研究[N];中国医药报;2002年
2 张国军;四环素类抗生素知多少[N];农村医药报(汉);2008年
3 ;四环素类抗生素[N];农村医药报(汉);2007年
4 辛宝贵;防治枣疯病的几种方法[N];山西科技报;2000年
中国博士学位论文全文数据库 前7条
1 张树清;规模化养殖畜禽粪有害成分测定及其无害化处理效果[D];中国农业科学院;2004年
2 宋现财;四环素类抗生素在活性污泥上的吸附规律及其机理研究[D];南开大学;2014年
3 刘娣;土壤—蔬菜系统中四环素类抗生素迁移积累与污染的细胞诊断方法[D];浙江大学;2017年
4 鲍艳宇;四环素类抗生素在土壤中的环境行为及生态毒性研究[D];南开大学;2008年
5 秦坚源;四环素类抗生素的太赫兹光谱检测技术研究[D];浙江大学;2016年
6 王辉;Fe(Ⅱ/Ⅲ)对四环素类抗生素降解的影响及机制研究[D];北京交通大学;2016年
7 侯延民;亲水有机溶剂气浮浮选分离/富集环境水中四环素类抗生素残留研究[D];江苏大学;2009年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 任亚男;铀酰基配合物光降解四环素类抗生素的研究[D];宁波大学;2018年
2 钱盛;钛基PbO_2电极电催化降解废水中的四环素类抗生素[D];西南大学;2018年
3 雷行;铜锰复合氧化物对四环素类抗生素和砷的吸附效能及其机理研究[D];西北农林科技大学;2018年
4 赖晓静;等度洗脱HPLC法灵敏检测四环素类抗生素及其差向异构体的研究[D];南昌大学;2018年
5 赵也;两种四环素类抗生素对三种纤毛虫的毒性效应研究[D];哈尔滨师范大学;2017年
6 张兵;京津部分地区四环素类抗生素与抗性基因的初步研究[D];山东农业大学;2011年
7 张猛;电极-SBR法对四环素类抗生素的去除及抗性基因的影响[D];北京化工大学;2017年
8 张林;彭州菜地土—肥体系中四环素类抗生素检测及其污染性状分析[D];四川农业大学;2011年
9 徐桂连;胶体金标记四环素类抗生素单克隆抗体探针的研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
10 程杰;磁性有序介孔材料对水环境中四环素类抗生素的吸附去除[D];北京化工大学;2017年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026