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《海南师范大学》 2017年
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基于PW_(11)Fe的表面可更新及可重复使用的电化学传感电极的制备、表征及性能研究

王鑫  
【摘要】:在电化学传感器领域,制备表面可更新、可重复使用的高灵敏度电极一直是一个难题和挑战。为了解决这个难题,本文分两步进行了探索。首先以Keggin型Fe(III)-取代的磷钨杂多阴离子PW_(11)O_(39)Fe(III)(H_2O)~(4-)(PW_(11)Fe)为电催化活性组分,壳聚糖(CS)为吸附剂和粘结剂,碳纳米管(CNTs)为导电助剂,采用溶胶-凝胶法制备了PW_(11)Fe/CS/CNTs/C修饰电极,并用循环伏安、交流阻抗和计时电流等电化学方法研究了该电极的电化学行为、对H_2O_2还原的电催化活性及其检测H_2O_2的传感性能。实验结果表明,PW_(11)Fe/CS/CNTs/C修饰电极仍然保留PW_(11)Fe在均相水溶液中的电化学行为和对H_2O_2还原的电催化活性。用于检测H_2O_2,响应电流在5~35μM的范围内与H_2O_2浓度成线性关系,灵敏度和检出限分别为0.30 m A/cm~2.μM和7.3μM(S/N=3)。由于该电极的电催化活性组分只是靠粘结剂的作用附着在石墨电极表面,不能经受表面抛光和超声清洗,因而在电极表面受沾污的情况下无法进行表面更新和重复使用。为此,本文在PW_(11)Fe/CS/CNTs/C修饰电极的基础上进行了改进,将石墨烯分散到PW_(11)Fe溶液中,制备成PW_(11)Fe/石墨烯复合材料,以甲基三甲氧基硅烷(MTM)为交联剂,结合溶胶-凝胶制备了PW_(11)Fe/RGO/MTM/C复合填充电极。利用循环伏安、交流阻抗和计时电流等电化学方法研究了该电极的电化学行为、对H_2O_2还原的电催化活性及其检测H_2O_2和葡萄糖的传感性能。实验结果表明,PW_(11)Fe/RGO/MTM复合填充电极能保持PW_(11)Fe在均相水溶液中的电化学行为和对H_2O_2还原的电催化活性,同时也可经过简单的表面抛光对电极表面进行更新。用于检测H_2O_2,响应电流在0.6~5.0 m M的范围内与H_2O_2浓度成线性关系,灵敏度和检出限分别为1.338μA/m M和0.52 m M(S/N=3)。用于检测葡萄糖,响应电流在4.5~30μM的范围内与葡萄糖浓度成线性关系,灵敏度和检出限分别为0.034μA/μM和2.206μM(S/N=3)。但是,在实验过程中发现,PW_(11)Fe/RGO/MTM复合填充电极虽然有一定的重复使用性,但在实验过程中依旧存在电极表面PW_(11)Fe泄露的问题。因此,为了解决上述问题,以PW_(11)Fe的难溶铯盐(Cs PW_(11)Fe)代替PW_(11)Fe为电催化活性组分,甲基三甲氧基硅烷(MTM)为交联剂,还原氧化石墨烯(RGO)为导电助剂,结合溶胶-凝胶和球磨法制备了Cs PW_(11)Fe/RGO/MTM复合填充电极。同样利用循环伏安、交流阻抗和计时电流等电化学方法研究了该电极的电化学行为、对H_2O_2还原的电催化活性及其检测H_2O_2和葡萄糖的传感性能。实验结果表明,Cs PW_(11)Fe/RGO/MTM复合填充电极不仅可经受表面抛光和超声清洗,而且也能保持PW_(11)Fe在均相水溶液中的电化学行为和对H_2O_2还原的电催化活性。用于检测H_2O_2,响应电流在0.6~5.0 m M的范围内与H_2O_2浓度成线性关系,灵敏度和检出限分别为1.89μA/m M和0.49 m M(S/N=3)。用于检测葡萄糖,响应电流在4.5~30μM的范围内与葡萄糖浓度成线性关系,灵敏度和检出限分别为0.26μA/μM和0.34 m M(S/N=3)。
【学位授予单位】:海南师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O657.1;TP212.2

【参考文献】
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