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《重庆理工大学》 2015年
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微生物燃料电池联合液膜光催化降解染料废水的研究

李珏秀  
【摘要】:染料废水具有色度大、组分复杂、CODcr高、可生化性差等特点,是典型的难降解行业废水。我国作为世界第一染料生产大国,量大面广的染料废水排放严重威胁着我国的水环境安全。因此,染料废水的高效处理和无害化排放迫在眉睫。微生物燃料电池(MFC)技术能直接利用废水中多种有机物作为燃料,在降解污染物的同时收获电能,是近年来发展迅速的废水处理工艺,受到国内外学者的广泛关注。大量研究集中在如何提高MFC输出功率和对特征污染物的降解,而对其产电的回收利用少有涉及。Ti O2光催化氧化技术(PC)作为一种高级氧化技术(AOPs),因其高效、清洁等优点近年来越来越多地应用于废水处理,光能利用率低以及光生电子与空穴的高复合率是该技术面临的主要问题。围绕染料废水的处理,本文首先分别利用双极液膜光催化法和微生物燃料电池(MFC)两种技术对苋菜红模拟染料废水进行降解。在此基础上,将两种技术有效联合,利用MFC产电辅助双极液膜光催化,利用PC预处理染料废水作为MFC燃料,以期提高废水处理的高效性和经济性。具体研究内容和结论如下:1、Ti O2/Ti膜电极的制备及优化:通过溶胶-凝胶法制备了Ti O2/Ti膜电极,最佳制备条件为500℃煅烧2h,涂膜3层。XRD分析Ti O2/Ti膜电极表面催化剂晶型主要为锐钛矿,光电响应测试表明其具有良好的紫外光电响应。2、双极斜板液膜光催化废水处理:以Ti O2/Ti膜电极为阳极,Cu为阴极,组装双极斜板液膜反应器,光催化降解苋菜红。确定最佳反应条件为:废水循环流量100m L/min,废水初始p H 2.52,Na2SO4浓度1.5g/L,苋菜红初始浓度40mg/L。在此条件下处理90min,脱色率可达88.1%。初步推断双极液膜光催化降解苋菜红染料废水的机理是通过断裂苋菜红分子的偶氮键发色基团,并破坏萘环结构,使其由大分子降解为小分子有机物而实现脱色。3、双极斜板液膜光催化废水处理高效机理:通过阴阳双极室降解效率和过氧化氢测定对双极斜板液膜光催化的高效降解机理进行了研究,发现在激发光照射下,Ti O2/Ti和Cu电极经导线连接后,由于基底Ti和Ti O2之间形成的肖特基势垒,使光生电子由Ti O2表面转移到Ti电极上,然后转移到与Ti等电位的Cu电极表面,并在Cu电极表面直接还原染料或与其表面液膜中的溶解氧反应生成H2O2,进而参与染料的氧化,由此实现Ti O2/Ti的直接氧化和Cu阴极的直接还原和间接氧化,最终实现双极液膜的双极双效效果。4、MFC处理染料废水与同时产电的研究:自制双室型MFC,接种污水处理厂的活性污泥,待MFC稳定运行后用于处理苋菜红染料废水,考察了苋菜浓度、溶液初始p H、MFC外阻和共基质浓度对废水处理效率和MFC产电性能的影响。结果表明,阳极微生物的生物催化活性是实现MFC降解及产电性能的保证,最佳条件为:苋菜红浓度20mg/L,p H=9.00,外阻2k?,Na Ac浓度1.68g/L。在最佳条件下,MFC对20mg/L苋菜红废水脱色72h后可达到90%以上的脱色率,最大功率密度可达721.38m W·m-2。UV-vis分析表明,MFC降解苋菜红染料废水是使苋菜红分子的偶氮键断裂,由大分子降解为小分子,并不能使其矿化。5、MFC产电辅助PC(MFC-PC)处理苋菜红:利用多组MFC串联或并联的输出电压电助双极斜板液膜光催化,即将MFC产的电能作为光催化的外加电场,用于提高光生电子和空穴的分离效率,从而提高光催化效率。考察了MFC连接方式、废水循环流量、染料溶液初始p H、电解质浓度、苋菜红初始浓度对MFC-PC处理效率的影响。结果表明,2组MFC串联、废水循环流量120m L/min、p H 2.52、Na2SO4 2.0g/L、苋菜红初始浓度20mg/L时处理效果最佳,处理120min,能够实现100%脱色。UV-vis分析表明,MFC-PC不仅能够破坏苋菜红的发色基团,而且能够使其部分矿化。6、PC预处理MFC深度处理染料废水:为了将PC的高效性和MFC的经济性相结合,将苋菜红废水首先经过高效的双极液膜光催化(PC)预处理到一定脱色率,然后再将其投加到MFC中作为微生物的基质进行MFC处理。考察了PC过程中苋菜红初始浓度和脱色率,MFC过程中外阻、基质浓度和溶液初始p H对最终处理效率的影响。结果表明苋菜红浓度20mg/L,脱色率20%,Na Ac浓度3.36g/L,p H=9.00,外阻2k?时处理效率最佳。20mg/L苋菜红溶液经PC脱色20%后经MFC处理48h可达到100%脱色。PC处理可提高苋菜红的可生化性。UV-vis分析和COD去除率表明MFC降解PC预处理苋菜红废水时不仅能使苋菜红的偶氮键发色基团断裂,还能使其部分矿化为CO2和H2O,废水COD去除率达67.1%。本论文提出的双极液膜光催化法,通过液膜和系统自生电场来强化催化效率,达到双极双效的处理效果。在此基础上进一步提出MFC联合双极液膜光催化(MFC-PC)法,将高效的PC和经济的MFC有机结合,提高处理效率。本论文的研究结果对于高效光催化水处理反应器的研制以及MFC、PC联用技术的深入研究有着重要的参考意义。
【学位授予单位】:重庆理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X788

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