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《重庆工商大学》 2018年
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生物质吸附剂对溶液中钍的选择性吸附研究

黄瑶瑶  
【摘要】:核工业乏燃料后处理和湿法冶金过程中产生的高放射性废液含有很高的放射性和极强毒性的镧锕系离子,对人类和环境构成极大的潜在危害。如何安全、有效、经济地处理高放射性废液已成为核工业尤其是核能能否可持续发展的重大问题之一。为此,对湿法冶金和核工业过程中产生的放射性废水中的放射性离子的有效回收利用日益引起高度关注。近年来,农林废弃物作为一类非常重要的生物质吸附材料,富含木质素、纤维素以及半纤维素,被广泛应用于重金属废水以及染料废水的处理。近年来,用生物质材料作为吸附剂处理放射性废水逐渐得到了研究。鉴于此,本论文利用七种常见的生物质材料(银杏叶、桂花树叶、榕树叶、玉兰叶、冬青叶、柚子皮及核桃壳)制备生物质吸附剂用于放射性废水的处理。研究了它们对镧锕系离子吸附分离性能,主要包括以下几部分内容:(1)通过生物质吸附剂(银杏叶、桂花树叶、榕树叶、玉兰叶、冬青叶、核桃壳和柚子皮)对La~(3+),Ce~(3+),Pr~(3+),Nd~(3+),Sm~(3+),Eu~(3+),Gd~(3+),Yb~(3+),Lu~(3+),Y~(3+),Co~(2+),Ni~(2+),UO_2~(2+),Th~(4+)以及Sr~(2+)共16种核素单元素体系的吸附结果表明,在实验条件下,七种生物质吸附剂都能对各核素有一定的吸附效率,但是所有的生物质吸附剂都对镧系和锕系离子表现出较好的吸附效果,尤其是对Th~(4+)的吸附率高于其他的镧锕系离子。(2)通过将该七种生物质吸附剂应用于16种核素的混合体系,在实验条件下得到混合溶液中所有阳离子的吸附效率均低于单一核素体系。但是,Th~(4+)的吸附效率仍然高于其他金属阳离子。这可能是由于Th~(4+)是四价的,使得生物吸附剂中与羰基的静电引力比三价或二价阳离子更强。同时可以得到,银杏叶生物质吸附剂的吸附性能远远高于其他六种生物质吸附剂,可能是由于银杏叶中富含黄酮以及黄酮类化合物,通过对黄酮以及黄酮类化合物分子式的研究发现其中还有大量的羰基氧(-C=O),使银杏叶黄酮带有大量的羰基,将银杏叶用作生物质吸附剂这会大大的增加其与金属离子的配位位点,增加作为吸附剂的吸附量。通过增加银杏叶用量的实验结果表明,银杏叶在存在竞争离子的情况下对Th~(4+)具有高的选择性,因此具有一定的实际应用潜力。(3)钍(Th)是天然放射性的锕系元素,被认为是一种潜在的核燃料,其不仅具有放射毒性,还具有很强的生理毒性,选择性吸附分离Th~(4+)在核工业和环境检测都具有重要的意义。根据竞争吸附实验的结果,论文选取银杏叶吸附剂对Th~(4+)的吸附做了更加深入的研究。研究了该吸附剂处理Th~(4+)的单因素条件以及吸附的等温线、动力学以及热力学进行了详细的分析,结果表明银杏叶对Th~(4+)的最佳吸附条件为pH为4,吸附时间为120 min,投加量为2 g/L,粒径为150-200目的范围以及Th~(4+)的初始浓度为100 mg/L的条件下达到最佳吸附效率,通过等温线模型的拟合得到吸附过程遵循Langmuir模型,吸附为单分子层吸附,钍离子在银杏叶表面的最大单分子层吸附量在25℃温度下为103.8 mg/g。通过动力学分析得到,在银杏叶对钍离子的吸附过程中,符合准二级动力学模型,物理扩散与化学吸附并存,且以化学吸附为主。通过热力学分析得到,银杏叶吸附Th~(4+)的过程为有序的自发过程。通过吸附剂的再生实验得到,银杏叶生物质吸附剂不具有良好的重复利用性能。同时也对吸附Th~(4+)前后的银杏叶进行了SEM、比表面积及孔径分析及FTIR分析,表明吸附的机理为银杏叶表面上的官能团,尤其是羰基,与Th(IV)发生了络合作用。(4)为了探索生物质吸附剂对实际放射性废水的处理效果,实验利用银杏叶、核桃壳以及柚子皮处理独居石的酸性浸出液。由实验结果可以得出,三种吸附剂对浸出液中各个金属离子都有一定的去除效率,但是对Th~(4+)都表现出了较高的吸附效率,可以得出在多核素混合体系中该三种生物质吸附剂对Th~(4+)具有较高的选择性吸附性能。同时,通过对独居石浸出液原液各个核素浓度的测定可以得到该浸出液是由多种不同浓度的金属离子组成的多核素混合体系,其中钍离子的浓度接近于本研究设定的100 mg/L,因此将银杏叶生物质吸附剂应用于独居石矿物浸出液的处理,这对于回收和利用含有Th~(4+)的放射性污染物以保护环境免受其放射性和毒性具有重要意义。
【学位授予单位】:重庆工商大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X703

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【参考文献】
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