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《重庆工商大学》 2018年
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CO_2资源化研究—Co基催化剂用于CO_2甲烷化

刘慧冉  
【摘要】:大气中CO_2浓度激增引起的环境问题,以及全球性的能源短缺问题迫使人们致力于CO_2的开发利用。CO_2甲烷化技术(Sabatier反应)作为一种有效的CO_2化学利用手段,可直接将CO_2转化为清洁能源和化工原料CH_4,实现无机碳到有机碳的转变。这不仅可有效降低大气中CO_2的浓度,也促进碳资源的可循环再生。而催化剂作为CO_2甲烷化技术的核心,引起研究者们的广泛关注。本文通过浸渍法制备了Co/KIT-6催化剂,采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)、X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、H_2-程序升温脱附(H_2-TPD)和CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD)等技术,研究了各催化剂的物理化学性质,并考察了Co负载量、还原温度及制备介孔SiO_2载体的晶化温度对催化剂催化性能的影响。主要获得如下结论:1、Co负载量的增加使得浸渍法制得Co/KIT-6催化剂的Co物种晶粒尺寸增加,活性组分Co的分散度下降,且Co25催化剂具有最优的CO_2和H_2吸附能力。各催化剂的CO_2质量反应速率和CH_4选择性遵从顺序:Co15Co20Co30Co25。当反应温度为360℃时,随着Co负载量的增加,CO_2质量反应速率由2.21×10~(-5)mol/g_(cat)/s(Co15)逐渐提高至3.91×10~(-5)mol/g_(cat)/s(Co25),即CO_2转化率由29.8%(Co15)提高至52.6%(Co15);CH_4选择性也由67.0%(Co15)提高至94.5%(Co25),伴随少量的副产物CO。金属Co物种晶粒尺寸的变化可影响Co/KIT-6催化剂的CO_2催化加氢性能和产物分布。2、还原温度对Co/KIT-6催化剂的比表面积、Co~0物种的结晶度、Co~0含量和CO_2吸附性能均具有显著影响。低的还原温度不利于CoO_x的还原,而降低了Co~0物种的含量;高的还原温度会导致催化剂中Co~0物种的结晶度的增加,且促使难还原尖晶石Co_2SiO_4相和Co-O-Si物种的生成,也不利于Co~0物种的形成。RT400催化剂具有最佳的Co~0物种含量和CO_2吸附性能。介孔Co/KIT-6催化剂的CO_2催化加氢活性和CH_4选择性均遵从顺序:RT400RT350RT450RT500RT550,且有少量副产物为CO;在反应温度为340℃时,RT400催化剂的CO_2质量转化速率可达到2.98×10~-55 mol/g_(cat)/s(CO_2转化率为40.0%),CH_4和CO选择性分别为86.7%和13.3%。3、随着制备介孔SiO_2载体晶化温度(40~140℃)的升高,经研磨-浸渍法制得介孔Co/SiO_2催化剂的比表面积和孔径明显增大,孔壁变薄,Co~0物种的结晶度也逐渐增加,且以晶化温度为100℃制备的介孔SiO_2为载体,制得的介孔Co/SiO_2催化剂具有最优的CO_2吸附性能。各催化剂的CO_2质量反应速率遵从CK100CK080CK120CK060CK140CK040,CH_4选择性遵从CK100CK080CK120CK140CK060CK040,且伴有少量的副产物CO分子。在反应温度为360℃时,CK100催化剂CO_2质量反应速率高达3.29×10~-55 mol/g_(cat)/s(CO_2转化率为44.3%),CH_4和CO的选择性分别为86.5%和13.5%。
【学位授予单位】:重庆工商大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X701

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【参考文献】
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1 周郁文;苏通明;蒋月秀;秦祖赠;纪红兵;;Co负载量对Co/TiO_2催化CO_2甲烷化性能影响[J];精细化工;2018年01期
2 曹红霞;张军;郭成龙;陈经广;任相坤;;三维介孔KIT-6上高分散Ni纳米粒子用于CO甲烷化:助剂对催化性能的影响(英文)[J];催化学报;2017年07期
3 喻磊;陈卫昌;邢建东;罗仕忠;;Ni-Co双金属催化剂应用于CO_2甲烷化的研究[J];现代化工;2016年09期
4 张燕平;杨春辉;陈攀;冉唐春;李娇;印永祥;;基于原位生长法的Ni-Ce-LDHs/γ-Al_2O_3催化剂在CO_2甲烷化反应中的活性研究[J];山东化工;2016年13期
5 仇松柏;翁育靖;刘琪英;马隆龙;张琦;王铁军;;乙二醇促进制备高分散的Co/SiO_2催化剂及其催化乳酸乙酯转化为1,2-丙二醇的气相加氢活性(英文)[J];物理化学学报;2016年06期
6 薛丽君;张迪;魏杰;刘欣梅;;催化剂的孔道限域效应[J];化学进展;2016年04期
7 职国娟;王英勇;靳国强;郭向云;;第二金属组分对Ni/SiC催化剂CO_2甲烷化性能的影响[J];天然气化工(C1化学与化工);2016年01期
8 张旭;王子宗;陈建峰;;二氧化碳甲烷化用镍基催化剂助剂改性研究进展[J];天然气化工(C1化学与化工);2015年04期
9 邱成武;吴宝山;孟劭聪;李永旺;;费托合成Co/SiO_2催化剂的粒子尺寸效应:TPD和DRIFTS的研究[J];化学学报;2015年07期
10 崔凯凯;周桂林;谢红梅;;二氧化碳甲烷化催化剂的研究进展[J];化工进展;2015年03期
【共引文献】
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1 黄志伟;朱萌;张之杰;仇汝臣;;绝热多段甲烷化工艺研究[J];现代化工;2018年06期
2 汤伟伟;姚健龙;许响生;严新焕;;钌钯双金属催化剂催化L-氨基丙酸加氢特性[J];化工学报;2018年06期
3 赵凤超;;煤制天然气各单元对最终产品气体中惰性组分含量的影响[J];化工设计通讯;2018年01期
4 刘树森;朱继宇;张志磊;任军;;CO_2甲烷化研究进展[J];工业催化;2018年01期
5 宋鹏飞;侯建国;王秀林;张瑜;姚辉超;;二氧化碳甲烷化在载人航天器再生式环控生保系统中的应用[J];空间科学学报;2017年06期
6 黄秋实;兰俐颖;王安杰;王瑶;;二氧化碳甲烷化反应中等离子体与Ni/ZSM-5催化剂的协同作用[J];石油化工;2017年11期
7 张旭;;煤基合成气制替代天然气甲烷化工艺优化[J];石油化工设计;2017年02期
8 杨向平;郭晓雪;张成华;王小萍;杨勇;李永旺;;金属有机骨架材料Fe-MIL-100诱导的铁基费托催化剂的合成及催化性能研究[J];化学学报;2017年04期
9 代必灿;周桂林;;逆水煤气变换(RWGS)催化剂研究进展[J];化工进展;2017年07期
10 李军;崔凤霞;李荣;;二氧化碳还原技术研究进展[J];精细石油化工;2017年02期
【二级参考文献】
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1 刘蓉;王鹏飞;查飞;田海锋;常玥;;稀土改性SAPO-34分子筛的制备及其在CO_2加氢合成低碳烯烃中的催化性能[J];精细化工;2016年04期
2 秦绍东;龙俊英;田大勇;汪国高;孙守理;孙琦;;焙烧温度对负载型Mo基催化剂结构与甲烷化性能的影响[J];天然气化工(C1化学与化工);2014年05期
3 谭晓荷;周功兵;窦镕飞;裴燕;范康年;乔明华;孙斌;宗保宁;;苯部分加氢制环己烯新型Ru-B/MOF催化剂[J];物理化学学报;2014年05期
4 陈爱城;陈胜利;娄亚峰;陈静;;卟啉氧钒在均一孔结构模型催化剂中的扩散[J];石油学报(石油加工);2014年02期
5 杨霞;田大勇;孙守理;孙琦;;CeO_2助剂对Ni基催化剂甲烷化性能的影响[J];工业催化;2014年02期
6 崔晓曦;孟凡会;何忠;李忠;郑华艳;;助剂对Ni基催化剂结构及甲烷化性能的影响[J];无机化学学报;2014年02期
7 杨霞;郑文涛;汪国高;孙守理;孙琦;;MgO对Ni/Al_2O_3催化剂CO甲烷化性能的影响[J];现代化工;2014年01期
8 黄巍;王俊刚;孙志强;刘俊义;侯博;贾丽涛;李德宝;;还原温度对双介孔钴基催化剂费-托合成性能的影响[J];燃料化学学报;2014年01期
9 师少飞;王玉琪;马进成;郑岚;姚瑞清;周立发;;Ni-La/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂制备及其甲烷部分氧化/CH_4-CO_2重整耦合制合成气反应性能[J];分子催化;2013年06期
10 贺嘉;李振花;王保伟;马新宾;秦绍东;孙守理;孙琦;;助剂对钼基催化剂耐硫甲烷化性能的影响[J];天然气化工(C1化学与化工);2013年06期
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1 刘玲;王丹;黎熠睿;闵可怜;陈敏;张继文;邓善文;黎青;向毅;李建伟;;~(60)Co-γ射线对小苍兰的生物学效应[J];南京林业大学学报(自然科学版);2018年期
2 杨玲;巩俊霞;付佩胜;李娴;张金路;;泰山螭霖鱼线粒体COⅠ基因序列的遗传多样性分析[J];安徽农业科学;2016年27期
3 郭旭影;王亮;林强;;大型γ辐照装置~(60)Co源倒装过程辐射环境监测方法[J];四川环境;2016年06期
4 王玮;王媛;;~(60)Co-γ射线辐射美丽胡枝子的光合诱变效应[J];浙江农业科学;2017年01期
5 谭淇;;高压氧救治co中毒患者的护理[J];世界最新医学信息文摘;2016年59期
6 艾珍;何霖;谭亚南;韩伟;潘相米;吴砚会;程牧曦;王莉;;一种用于CO吸附的分子筛吸附剂的制备及研究[J];能源化工;2016年06期
7 黄泉峰;申峻;;粗煤气中CO恒等温变换技术及应用研究[J];中国石油石化;2016年S1期
8 张琴;莫有迪;张亚波;舒金平;王浩杰;吴鸿;;基于线粒体CO Ⅰ基因的竹笋夜蛾亲缘关系[J];林业科学;2017年04期
9 杨云峰;;CO控制技术在延迟焦化加热炉上的应用[J];当代化工;2017年06期
10 刘天增;谢新春;张巨明;;海滨雀稗~(60)Co-γ辐射诱变突变体筛选[J];草业学报;2017年07期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 徐佳萍;荣敏;杨福合;邢秀梅;;东北梅花鹿线粒体COⅡ基因序列的遗传结构及其系统发育分析[A];“十二五” 鹿科学研究进展[C];2016年
2 童红利;郑涛;曹冠忠;李键;颜超;;一种低CO排放燃气热水器的研究与应用[A];2015年中国家用电器技术大会论文集[C];2015年
3 郭丽萍;何方殊;汪桂玲;李家乐;;COⅡ基因在三角帆蚌双单亲遗传中的研究[A];2014年中国水产学会学术年会论文摘要集[C];2014年
4 李澧;冯敏;朱佳廷;;~(60)Co-γ射线辐照对聚乙烯薄膜降解性能的影响[A];中国核科学技术进展报告(第三卷)——中国核学会2013年学术年会论文集第8册(辐射研究与应用分卷、同位素分卷、核农学分卷、辐射物理分卷)[C];2013年
5 谢兰英;刘琪;谭海风;金勇;;纳米金属络合物催化降低卷烟烟气CO实验研究[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
6 李宏平;傅钢;徐昕;;费托合成中CO插入机理的理论证据[A];中国化学会第27届学术年会第14分会场摘要集[C];2010年
7 吴军;李姣;赵谋明;;~(60)Co-γ射线辐照香辛料剂量设定的研究[A];中国核科学技术进展报告——中国核学会2009年学术年会论文集(第一卷·第8册)[C];2009年
8 郝桂英;杨光友;古小彬;阳爱国;杨应东;王淑贤;;基于线粒体细胞色素氧化酶Ⅱ(COⅡ)基因对33株细颈囊尾蚴的种系发育关系分析[A];四川省动物学会第九次会员代表大会暨第十届学术研讨会论文集[C];2011年
9 陈长青;李云涛;齐健;张建民;唐伟跃;;X射线和~(60)Co γ射线辐照食管癌细胞的拉曼光谱研究[A];第十五届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2009年
10 杨振;覃伟铭;木合塔尔·扎热;梅闯;李疆;;~(60)Co-γ射线对库尔勒香梨枝条的辐射效应[A];中国园艺学会2011年学术年会论文摘要集[C];2011年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 刘燕庐;日研发高效滤除CO_(2)低成本膜[N];中国化工报;2014年
2 记者 李晓岩;CO_(2)同时生产甲醇乙二醇路线诞生[N];中国化工报;2013年
3 叶子;CO_(2)高效利用翻开新篇章[N];中国化工报;2014年
4 新化;CO_(2)固体吸收剂研究获进展[N];中国化工报;2014年
5 陈斌 郑园园;新型溶剂降低烟气CO_(2)捕集成本[N];中国化工报;2015年
6 记者 李大庆;车载移动设备与碳卫星携手监测京津冀CO_(2)[N];科技日报;2018年
7 记者 耿倩;煤电设备CO_(2)吸脱附技术迈出坚实一步[N];科学导报;2016年
8 化工 记者 尹明;新材料高效分离CO_(2)化解温室效应[N];哈尔滨日报;2017年
9 慧子;Nb、W置换Co基耐磨合金中的Mo对合金特性的影响[N];世界金属导报;2017年
10 记者 房琳琳;人工光合作用将CO_(2)转化为燃料[N];科技日报;2017年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 朱同浩;Co(Ⅱ)催化的异腈氧化偶联反应研究[D];苏州大学;2015年
2 刘宛宜;聚(丙烯酸-co-丙烯酰胺)水凝胶在污水处理中的应用研究[D];吉林大学;2016年
3 张静言;基于反常霍尔效应的Co基自旋电子材料的研究[D];北京科技大学;2015年
4 孟凡东;CO偶联合成草酸二乙酯反应体系的过程分析和模拟[D];天津大学;2003年
5 李琳;氯化钯/三氟甲基磺酸盐/含氮配体催化烯烃与CO共聚反应研究[D];华中科技大学;2005年
6 禹筱元;层状LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2与改性尖晶石LiMn_2O_4的研究[D];中南大学;2005年
7 高正虹;CO催化偶联反应机理和杂质对催化剂活性影响研究[D];天津大学;2002年
8 陈维苗;CO加氢合成C_2含氧化物Rh基催化剂的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
9 王学海;负载型γ-Al_2O_3催化剂上CO还原SO_2的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
10 刘志刚;富氢气氛中CO选择氧化用纳米铜铈催化剂的研究[D];浙江大学;2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 彭弯弯;高容量镍基正极材料LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_2的制备与改性研究[D];江西理工大学;2018年
2 刘慧冉;CO_2资源化研究—Co基催化剂用于CO_2甲烷化[D];重庆工商大学;2018年
3 薛毅;CO_(2-)水处理对准东煤中钠/钙的脱除研究[D];华中科技大学;2016年
4 华政;锂离子电池LiNi_(0.8)Co_(0.15)Al_(0.05)O_2正极材料的合成与改性研究[D];昆明理工大学;2017年
5 史哲忠;富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.15)Co_(0.1)Mn_(0.55)O_2的制备与性能研究[D];昆明理工大学;2017年
6 房迎春;锂离子电池正极材料LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_2的制备及其包覆改性研究[D];新疆大学;2017年
7 王永刚;富锂锰基锂离子电池正极材料Li_(1.2)Mn_(0.54)Ni_(0.13)Co_(0.13)O_2改性研究[D];江苏大学;2017年
8 鲍杰华;多层镍铝催化剂的合成及其CO甲烷化性能研究[D];太原理工大学;2017年
9 李呐;不同CuZnX催化剂催化CO加氢制乙醇的性能影响[D];太原理工大学;2017年
10 罗熳;锂离子电池全浓度梯度正极材料LiNi_(0.645)Co_(0.055)Mn_(0.302)O_2的合成与表征[D];北京有色金属研究总院;2017年
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