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《南昌大学》 2005年
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碳纳米管负载金属镍催化甲醇羰基化反应的研究

朱瑜  
【摘要】:针对目前国内外甲醇羰基化反应存在使用腐蚀性很强的碘化物作促进剂、产物与催化剂分离困难以及活性炭负载型催化剂的羰化产物选择性低等缺点,本文对碳纳米管负载镍催化剂在常压下甲醇气相羰基化反应中的作用进行了研究。对载体碳纳米管的预处理及催化剂的制备方法,前期处理温度进行了详细研究,对甲醇羰基化的反应工艺进行了优化,并比较了碳纳米管(CNTs)与活性炭(AC)载体的镍催化剂的催化性能。选取了锌、钼、钴、铜、镧等金属作为第二种组分分别添加到Ni/CNTs催化剂中进行筛选,重点考察了羰化活性较好的Ni-Mo/CNTs和Ni-Cu/CNTs催化剂,并对多金属组分的Ni-Mo-Cu/CNTs催化剂进行了研究,研究结果表明: 1、用10mol/L硝酸处理碳纳米管所制备的Ni/CNTs催化剂的羰化活性较好,浓度过高或过低的硝酸处理碳纳米管,都不利于催化剂的羰化活性的提高,活性测定的结果和催化剂TEM的结果一致。 2、以甲醇作为溶剂,等体积浸渍制备催化剂时,采用分步干燥法可获得性能较好的碳纳米管负载镍催化剂。其分步干燥条件为:先在40℃下烘烤2小时,再升温至60℃烘烤4小时,然后在红外灯下干燥半个小时。 3、催化剂热处理温度为300℃,还原温度为500℃时,副产物相对较少,乙酸收率达最大值(9.90%)。热处理温度为400℃,还原温度为500℃时,甲醇的转化率达最大值,但此时甲醚的选择性较大。 4、通过考察催化剂中镍含量、反应温度和空速等因素对甲醇羰基化反应的影响,得出了甲醇常压羰基化的最佳反应条件:反应温度280℃,CO:MeOH=2:1,CO空速3000/L(kgcat.h)~(-1)~3600/L(kgcat.h)~(-1),镍含量8wt.%,此时甲醇的转化率为32.8%,乙酸的选择性和收率分别为33.17%和10.88%,乙酸的选择性是相关文献报道Ni/AC催化体系的两倍。 5、Ni/CNTs催化剂甲醇的转化率与Ni/AC催化剂相当,但Ni/CNTs催化剂的乙酸的选择性要高于后者,可能是由于碳纳米管的给电子作用使氧化镍易还原,与活性组分之间的作用力相对较弱,有利于表面物种的还原。 6、选取了锌、钼、钴、铜、镧等元素作为第二种组分分别添加到Ni/CNTs催化剂
【学位授予单位】:南昌大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.32

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