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《南昌大学》 2007年
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Ni/BaTiO_3催化剂在CH_4/CO_2重整反应中的改性研究

李水根  
【摘要】: 与Al_2O_3相比,BaTiO_3具有稳定性好,不易发生相变和更强的碱性等优势;把它们作为载体运用于CO_2重整CH_4反应中,发现以BaTiO_3作载体的催化剂具有更强的CO_2吸附能力,同时能更有效的阻止积炭的发生;但与BaTiO_3相比,Al_2O_3却具有比表面积大的优势。因此,本文首先以复合载体催化剂Ni/BaTiO_3-Al_2O_3为研究对象,以CO_2重整CH_4为探针反应,考察其活性和稳定性,并与单一载体催化剂Ni/γ-Al_2O_3和Ni/BaTiO_3比较,运用TPD、TPR、BET、XRD等现代测试手段对催化剂进行了表征,并与活性相关联。结果表明,具有适当比例组成的复合载体催化剂Ni/BaTiO_3-Al_2O_3具有更为优越的催化性能及较大的比表面积。复合载体在制备过程中发生了反应,载体复合过程中生成的BaAl_2O_4物种可以阻止γ-Al_2O_3的相变并极大的提高了载体的热稳定性。考察了镍盐前驱物对复合载体催化剂活性和还原性能的影响,与其它的镍盐前驱物相比,以硝酸镍为前驱体制备的催化剂具有更为优越的性能。 其次,研究了MgO助剂的添加对催化剂的催化性能的影响,运用H_2-TPR、TPR_(CO2)、XRD、TPD等测试技术对催化剂的性能进行了表征。发现MgO的添加有利于提高催化剂的催化活性和抗积炭性能。结果表明,适量的MgO助剂可以改善催化剂的性能,但过量的MgO却会对催化剂的性能产生不良影响,随着MgO含量的增加,反应活性基本呈下降趋势。当MgO助剂的添加量约为5.0%时,该催化剂具有最适宜的催化性能。同时研究了不同的制备方法、浸渍顺序对催化剂催化性能的影响。用溶胶-凝胶法制备的催化剂Ni-Mg-BaTiO_3比采用分步浸渍法制备的Mg-Ni/BaTiO_3具有更高的分散度和更大的活性比表面积,同时催化剂Ni-Mg-BaTiO_3具有更为理想的还原和脱附性能。浸渍顺序对MgO助剂改性的催化剂的性能也有一定的影响,在不同的浸渍顺序中,发现先浸镁盐后浸镍盐制得的催化剂MNB的催化性能更为理想。MgO助剂的添加使催化剂具有更强的碱性,能更有效的阻止积炭的发生,对催化剂起到了良好的改性作用。
【学位授予单位】:南昌大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.3

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