贵阳市大气气溶胶及其化学组成的季节性变化特征研究

【摘要】： 大气气溶胶粒子浓度的变化会直接引起天气、气候和人类生存的环境的变化,因而备受关注。本论文通过对贵阳市2003年和2005年全年总悬浮颗粒物(TSP)水溶性组分进行测定,探讨了其水溶性组分的季节性变化,分析了导致这种季节性变化的原因。 贵阳市2003年TSP质量浓度为153.55±64.16μgm-3,2005年变化范围是106.60±47.00μgm-3。2005年TSP质量浓度比2003年低,说明当地政府实施全面清洁能源工程对改善空气质量取得了一定成效。相对湿度(RH)是影响TSP物质浓度的一个关键因素。 贵阳市气溶胶中各水溶离子摩尔浓度的大小顺序为：SO42-NH4+Ca2+ NO3-K+Na+Cl-Mg2+F-；其中SO42-和NH4+是最主要的离子。贵阳因大量使用高硫煤,因而SO42-含量很高。SO42-,Ca2+,NH4+是TSP中含量最高的离子。它们之间的密切联系以及(NH4+×2+Ca2+)/SO42-之间的浓度比,表明在TSP中这些离子最主要的存在形式可能是(NH4)2SO4和CaSO4。 2003年贵阳市气溶胶可溶性离子浓度与下雨有关。几乎所有可溶性无机离子在雨天(数值低)和非雨天(数值高)的浓度变化规律均相似。但SO42-,NH4+,Ca2+,Mg2+雨天的百分比较非雨天更高,这表明它们倾向于以细颗粒的形式存在,而细颗粒比粗颗粒在大气中存在的时间更长。 TSP中所有可溶性成分都有明显的季节变化规律。NH4+,NO3-,SO42冬季浓度和百分比更高,夏季则更低；但Ca2+和Mg2+则完全相反。这是因为它们的形成不同,前三种离子是因为贵阳燃烧煤而人为造成的,后两者是典型的地壳成分,与气温和降雨等气象参数联系更为密切。 2003年和2005年贵阳市气溶胶中的硫酸盐组成分别占总离子的53.3%和66%,说明贵阳市气溶胶中硫酸盐含量不断升高；硝酸盐含量平均值分别为3.03±2.48μg m-3和2.24±2.58μg m-3,说明贵阳市气溶胶中硝酸盐含量有所下降；铵盐含量平均值分别为3.81±1.64μg m-3和3.05±2.23μg m-3,说明贵阳市气溶胶中铵含量有所下降,这可能反映贵阳市废水排放的治理有所改善。 除SO42-外,水溶性有机碳(WSOC)是TSP中最主要的可溶性成分,占3.7%。TSP中WSOC的浓度和百分比雨天(夏季)均比非雨天(冬季)更低,这是因为雨天吸湿带来的wsoc的缺失。当pH值小于8时,WSOC/TSP与气温(y=-0.14x+5.88,r=0.72)或TSP的pH值(y=-1.79x+14.74,R=0.70)存在密切联系。这表明：WSOC的百分比非常依赖于气温和TSP中的pH值。