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《上海大学》 2005年
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冷等离子体氢还原金属氧化物的基础研究

张玉文  
【摘要】:氢代替碳还原金属氧化物的主要优点在于其反应产物H_2O不对环境产生任何负面影响,是一种符合人类社会可持续发展战略的绿色冶金过程。但是,要使氢还原真正成为传统碳还原过程强有力的挑战者,除了解决廉价的氢源、氢的安全储运等技术问题之外,还必须寻找出一种低温高效强化还原反应的新方法和新技术。本文研究了施加外场条件下的冷等离子体氢强化氧化物还原的效果和机理,从热力学上比较了等离子体氢和分子氢还原氧化物的差别,揭示了冷等离子体在还原过程中的作用,并分析了冷等离子体氢还原动力学,为将来的应用提供了理论和实践指导依据。 本文在综述了相关的研究进展情况和分析了低温等离子体及其化学特性基础上,选择具有不同还原难易程度的CuO、Fe_2O_3和TiO_2进行了实验,利用直流脉冲电场产生辉光冷等离子体氢对金属氧化物进行还原。 冷等离子体氢还原Fe_2O_3实验研究发现,在分子氢不能还原的条件下(1500Pa,490℃),利用冷等离子氢实现了Fe_2O_3的低温还原。冷等离子体氢还原Fe_2O_3符合逐级还原规律:Fe_2O_3→Fe_3O_4→Fe。随着还原时间的增长,还原过程出现一个加速阶段,这可能是由于试样表面等离子体鞘层的变化导致更多高能量、具有更强还原势的离子氢参加还原过程引起的。进一步的实验结果验证了这一推断。这表明等离子体相中带正电的离子氢和中性的原子氢一样都参加了还原反应,过程中氧化物在反应系统中的电位变化会影响还原的进程,这个结论对工业装置和工艺过程的设计具指导意义。在390℃~530℃范围内,温度变化对还原层厚度影响不大。在680℃的较高温条件下,利用分子氢还原Fe_2O_3仅得到少量的金属Fe和部分FeO,而利用等离子体氢(气体压力为1850Pa,等离子体的输入电压为500V、放电电流为0.3A,还原时间为15min)还原后的试样表面检测全部为金属铁相,这表明等离子体氢的还原能力比单纯的分子氢大得多。随着放电电压、气压、脉冲占空比的增加,还原层的厚度增大,增大的趋势与等离子体中产生的活性氢粒子浓度的大小密切相关。实验证明,把试样放置在活性氢粒子浓度较大的阴极区才能实现氧化物的有效还原。 容易还原的CuO可以在更低的放电气压和电压下得到还原。在体系压力为450Pa、温度为200℃下,与分子态的氢不同,等离子体氢可以还原CuO为Cu,还原过程按CuO→Cu_2O→Cu的规律逐级进行。与Fe_2O_3还原相似,随着还原时间
【学位授予单位】:上海大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TF111

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【引证文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 郑少波;;氢冶金的一些基础研究及新工艺探索[A];2011年全国冶金节能减排与低碳技术发展研讨会文集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前1条
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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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9 戴曜泽;曾葆青;汪仁波;胡鹏;;矩形槽波导谐振腔微波化学反应器的仿真优化[A];“第十四届全国微波能应用学术会议”暨“2009年微波创造美的生活高峰论坛”论文集[C];2009年
10 智苏朋;黄启先;;金属屏蔽热电偶在强微波场中的测温应用[A];“第十四届全国微波能应用学术会议”暨“2009年微波创造美的生活高峰论坛”论文集[C];2009年
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3 丁芳;高气压直流辉光等离子体放电物理及技术应用研究[D];中国科学技术大学;2010年
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6 依成武;新型横向极板电除尘器研究[D];江苏大学;2010年
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9 徐飞;脉冲放电电凝并结合碱液吸收烟气多种污染物协同脱除研究[D];浙江大学;2009年
10 刘秉国;弱吸波物料的微波煅烧新工艺及理论研究[D];昆明理工大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王茜;空气电离生成气对黄瓜储藏品质影响的研究[D];华中农业大学;2010年
2 秦风;辉光放电触发赝火花开关特性研究[D];中国工程物理研究院;2010年
3 孙海燕;微弧氧化制备功能性陶瓷膜的研究[D];长春理工大学;2010年
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8 王天威;液体电极沿面放电等离子体灭活大肠杆菌的研究[D];大连理工大学;2010年
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10 孙亮;电弧离子镀内孔镀膜研究[D];大连理工大学;2010年
【同被引文献】
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1 李大成,周大利,刘恒,张萍,张云,龚家竹;纳米TiO_2的应用[J];四川有色金属;2002年04期
2 王太炎,王少立,高成亮;试论氢冶金工程学[J];鞍钢技术;2005年01期
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中国重要会议论文全文数据库 前3条
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【二级引证文献】
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1 郑少波;;氢冶金基础研究及新工艺探索[J];中国冶金;2012年07期
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 熊轶超;纳米二氧化钛改性及其可见光光催化性能研究[D];大连理工大学;2012年
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【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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中国重要会议论文全文数据库 前2条
1 蒲海清;;依靠科技进步调整结构 迎接中国钢铁工业新世纪挑战[A];1999中国钢铁年会论文集(上)[C];1999年
2 温大威;;大型高炉吨铁喷煤200kg设计与实践[A];1999中国钢铁年会论文集(上)[C];1999年
【相似文献】
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4 中科院自然科学史研究所 李斌;从蒸汽机到热力学的兴起[N];大众科技报;2007年
5 李斌;从蒸汽机到热力学的兴起[N];大众科技报;2007年
6 木村;欧盟与韩国就氢还原炼铁技术研究达成协议[N];中国冶金报;2010年
7 金初;银-重稀土金属氧化物触点材料问世[N];中国有色金属报;2002年
8 记者 黄堃;将来月球建基地,可以就地“采”氧气[N];新华每日电讯;2009年
9 林鸿(热能系博士生);我的事业在中国[N];新清华;2006年
10 牛五;用于LCD屏幕镀膜的新工艺[N];中国电脑教育报;2005年
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1 张玉文;冷等离子体氢还原金属氧化物的基础研究[D];上海大学;2005年
2 刘梅;金属(金属氧化物)/氧化铝纳米复合材料的制备、结构及性能研究[D];吉林大学;2006年
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5 苑慧萍;金属氧化物对Pt上CO及甲醇电氧化助催化机理的研究[D];清华大学;2010年
6 程诚;大气压射流冷等离子体的产生和特性研究[D];中国科学技术大学;2006年
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8 吴健;金属氧化物微纳米结构的热力学研究[D];西北大学;2011年
9 张仕乐;钙钛矿型过渡族金属氧化物的物性研究[D];中国科学技术大学;2011年
10 罗元香;火炸药用纳米催化剂的制备及性能研究[D];南京理工大学;2004年
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1 夏晓东;金属氧化物半导体纳米材料NO_2传感器研究[D];湖南大学;2005年
2 王洪波;尿素醇解制备碳酸二甲酯催化剂的研究[D];四川大学;2005年
3 郑国宽;桦甸油页岩飞灰吸附特性研究[D];东北电力大学;2009年
4 周书才;大块镁基非晶材料的制备研究[D];重庆大学;2005年
5 杨宗伦;钢中稀土铈与低熔点金属元素锡相互作用规律研究[D];贵州大学;2006年
6 计亚军;碳气凝胶的合成及在超级电容器电极材料中的应用[D];南京航空航天大学;2007年
7 韩二锋;气动发动机准等温膨胀实现途径的研究[D];浙江大学;2007年
8 杨剑;天然斜发沸石钾钙离子交换性能的研究[D];河北工业大学;2004年
9 马淑芳;低维半导体氧化物的制备、结构与性能研究[D];太原理工大学;2004年
10 卢亚哲;钾离子高效吸附剂的合成研究[D];河北工业大学;2005年
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