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《广东工业大学》 2002年
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TiO_2光催化降解甲基橙的试验及机理研究

张音波  
【摘要】: 光催化氧化技术是一种新型的废水处理技术,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、非选择性地降解有机污染物、无二次污染等优点,光催化氧化技术的诞生,开创了染料废水降解的新局面。本文选择具有代表性的甲基橙偶氮染料作为研究对象,以锐钛矿型TiO_2作为光催化剂,进行了光催化氧化甲基橙的试验研究及机理探讨。 本论文考察了溶液pH值、溶液初始浓度和TiO_2投加量这三个因素在光催化氧化降解甲基橙的的过程中,对反应物浓度的变化和生成物中硫酸根离子(SO_4~(2-))浓度变化的影响,并探讨了两者之间的关系。溶液初始pH值对甲基橙的降解影响较大,酸性条件下的脱色率远远大于中性和碱性条件下的脱色率;溶液的初始浓度越高,光催化降解的单位时间内的反应量就越高,但当初始浓度超过20mg/L后,单位时间的反应量基本不变;TiO_2的投加量从0.2g/L升高到0.8g/L,甲基橙降解速率逐渐增大,但当TiO_2投加量超过0.8g/L时,甲基橙降解速率开始出现减小趋势,TiO_2投加量为0.8g/L足以满足本试验的试验要求。在同样的试验条件下测定SO_4~(2-)的生成率,得出在不同因素的影响下,SO_4~(2-)的生成规律与甲基橙的降解规律是一致的,但SO_4~(2-)的生成率低于甲基橙的脱色率。通过粉状与膜状TiO_2的对比试验,得出固定膜TiO_2作为催化剂的降解效果不如粉状TiO_2的结果。 光催化降解染料目前存在的主要问题是对中间产物的生成及其浓变化了解很少,对光催化降解过程缺乏详细的报道。本试验以甲基橙为试验对象,借助于紫外-可见分光光度计、高效液相色谱仪和色谱-质谱联用仪来分析其降解的中间产物。首先摸索了色谱的各项分离条件,包括柱分离模式、流动相、测定波长、柱温以及添加剂等;然后选择优化参数和优化指标,设计试验,进行色谱分离条件的优化,得到最佳的分离;最后将此样品进行质谱解析,定性得到具体的中间产物,由此探讨甲基橙的降解机理。甲基橙具有偶氮式和醌式两种不同的结构,因此甲基橙光催化降解可能存在两个不同的降解历程,偶氮式的降解和醌式的降解。在每一个降解历程中,都有部分中间产物与质谱的分析结果相符合,证实了 广东工业大学硕士学伉论文 这两个甲基橙光催化降解历程的可能性和合理性。 本试验以甲基橙为试验对象,借助于紫外-可见光谱、色谱、色谱-质谱联用 等现代测试手段,研究染料降解历程的主要影响因素对甲基橙脱色率以及SO4‘” 生成率的影响,分析甲基橙染料降解过程的产物变化,探讨光催化降解甲基橙的 机理,为进一步优化反应体系条件,提高光催化效率,为光催化技术在印染废水 处理方面的工业化应用提供一些有益的参数,以便进一步放大试验,实现工业化 运行。
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