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《哈尔滨理工大学》 2010年
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PET的电致发光与光致发光联合测量及其模拟仿真

倪海芳  
【摘要】:聚对苯二甲酸乙二脂[poly(ethylene terephthalate)-PET]是乳白色或浅黄色、表面平滑有光泽,高度结晶的聚合物,广泛的应用于电气绝缘材料。电致发光(Electroluminescence-EL)是将电能直接转换成光能的现象,它与空间电荷有密切联系。电致发光有助于对绝缘聚合物中电荷注入、传输和存储的理解,解释了电老化的阈值和耗散机制的原理提。光致发光(Photoluminescence-PL)是物质吸收了一定的光能所引起的发光现象,用于绝缘聚合物结构研究并不多见。PET是电气绝缘材料,当其受到长时间强电应力作用时,会由于多种原因发生击穿,导致其绝缘寿命终止。而聚合物的电老化和击穿涉及到许多因素,且与物质结构之间存在着密切的关系。电致发光和光致发光的联合测量,并结合计算机模拟对理解PET的结构、性能等问题有着十分重要的意义。 本文对PET薄膜进行光致发光、光致发光和电致发光的联合测量,并测量了相应激励后的紫外吸收光谱;然后基于第一性原理密度泛函理论(DFT)的赝势平面波方法,对PET的电子结构和光学性质进行模拟仿真计算,并与实验结果比较。测量结果表明:前期EL测量的累积光谱在300 ~400 nm、400 ~460 nm、500~600 nm和680 nm附近存在发射峰。PL的累积的衰减光强随着时间的变化规律满足指数衰减率,且光照时间越长衰减速率越慢;PL累积光谱在300 ~400 nm、500~600 nm和700nm左右存在峰值。PL和EL联合测量的累积光谱在300 ~400 nm、400 ~460 nm、500~600 nm和650 nm处存在峰值,在450nm附近有一个明显的负场效应与前期的EL测量的结果相符。由PET薄膜的吸收光谱的吸收边计算可得光能隙约为3.96eV;而由PL、PL和EL联合测量光谱计算所得的光能隙分别3.45eV、3.57eV。模拟结果表明:PET分子的轨道贡献主要是由O原子的2P轨道和C原子的2P轨道组成,而由不同聚合度的能带结构计算得到的能隙约为2.7eV比实验值3.96eV要偏小,其偏差在40%范围之内。对于最高占据轨道,电荷密度主要分布在苯环两侧;而最低未占据轨道,最高的电荷密度主要分布在苯环上。由吸收光谱得出的能隙与计算能带结构得到的结果一致,并解释介电函数峰的形成和其它光谱特性的联系。
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