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《中国科学院大学(中国科学院物理研究所)》 2018年
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低维材料的针尖增强拉曼光谱研究

盛少祥  
【摘要】:随着科学技术的发展,人类已经进入纳米时代,各种新兴低维纳米材料层出不穷。以石墨烯为代表的二维材料在最近十几年来取得了巨大的突破与发展,它们具有很多优异的光、电、磁等特性,有望在下一代的电子器件、光电器件中大放异彩,但同时纳米尺度材料性质的表征也给仪器提出了新的挑战。针尖增强拉曼光谱(TERS)把扫描探针技术(SPM)和增强拉曼谱学结合起来,既具有SPM的空间分辨本领,又具有有拉曼光谱的指纹识别能力和表面增强拉曼的灵敏度。TERS是一种在原子尺度上研究光子、声子、电子、等离激元相互作用,表征物质结构与纳米光学性质的强大工具。本论文主要是围绕低温超高真空(LT-UHV)TERS系统的搭建,结合分子束外延技术(MBE)原位的制备样品,并对其结构以及局域振动性质进行表征展开。首先,我们进行了LT-UHV-TERS系统的搭建工作。该工作基于一台实验室原有的自制低温扫描隧道显微镜(STM)和MBE联合系统,为了加入TERS功能,我们对扫描头进行了改造,采用扫描头和低温杜瓦硬接触的方式,一方面可以节省空间安装透镜,另一方面可以大大提高系统温度稳定性。我们把一非球面镜内置于真空腔体,通过自制的三维压电马达调节透镜的位置,实现激光与隧道结的耦合。激光30°斜入射到样品表面,采用背向散射收集配置。外部拉曼光路固定在STM平台上,通过光纤与激光器和光谱仪连接。STM采用外部多级减震的设计,最终系统可以得到清晰的原子分辨,以及很高的光子收集效率。TERS系统搭建完毕之后,我们对硅烯的振动性质进行了研究。TERS对不同的振动模式表现出不同的增强行为,它只对具有面外振动分量的模式有明显的增强,对面内振动模式增强微弱。结合第一性原理计算,我们对不同的振动模式进行了指认和分析,澄清了硅烯拉曼峰的来源。以硅烯为模型,我们得到了10~9的TERS增强因子,以及亚纳米的空间分辨率。我们研究了硅烯不同相之间的区别,以及边界、缺陷和应力处局域的振动性质。我们首次测量了硼烯β_(12)和χ_3相的拉曼光谱,结合TERS和计算确定了每个峰对应的振动模式。轻元素的硼烯具有比较宽的拉曼峰宽,我们详细研究了硼烯中的电声耦合性质。两种硼烯的电声耦合强度都约为0.5,介于AlB_2和高温超导体MgB_2之间,计算的超导转变温度分别为3.1和4.1 K。但是由于衬底的作用,超导转变温度可能进一步降低。硼烯中同样得到了10~9的TERS增强因子,并研究了衬底对硼烯局域结构与性质的影响,以及不常见的硼烯纳米结构的局域振动光谱。结合TERS和非接式触原子力显微镜(nc-AFM),直接证明了Ag(110)表面一维硅纳米带和纳米点五元环的结构。利用TERS,我们得到了硅纳米带单链和双链具有相同的振动光谱,直接表明它们具有相同的原子结构。即双链只是两条单链靠近的结果,但是两条链之间没有成键,这在STM中并不能区分。我们还对单个硅量子点的TERS光谱进行了表征,发现它也具有五元环的结构,位于两个银空位的上方。这种结构中当硅量子点下方缺失更多Ag原子时,它可以自发的转化为硅链的结构,完美的解释了由点向链转化的动力学过程。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O657.37

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