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《中国科学院大学(中国科学院物理研究所)》 2018年
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单层二硫化钼的相调控及其应用

祝建琦  
【摘要】:单层二硫化钼是一种典型的过渡金属硫属化物二维材料,因其特殊的晶格结构和能带结构等,在电子学、光学、能源催化等诸多领域具有十分广阔的应用前景。单层的二硫化钼由三个原子层(硫-钼-硫)堆叠而成,不同的堆叠方式使其具有两种性质完全不同的相,即2H和1T相。2H相的堆垛方式为AbA,金属原子为三棱柱配位,是带隙为2.2 eV的半导体。而1T相对应的堆垛方式为AbC,呈八面体配位。控制一定结构或电子态上的变化可以使2H相与1T相之间发生相转变。而利用相的调控,实现对单层二硫化钼的性能进行剪裁,可以使其更好的利用于纳米电子学器件、光学、催化等等领域中。本文围绕化学气相沉积制备的单层二硫化钼相的调控及其在场效应晶体管和析氢催化方面的应用进行了系统的研究工作。本论文的主体内容主要包括以下三个部分:⒈氩等离子体诱导的单层二硫化钼的相变及其电子学应用。我们报道了一种可控、洁净、高效地使单层二硫化钼发生相变的方法。利用非常弱的氩等离子体可以使单层二硫化钼发生局域性的2H到1T相的转变。得到的相变后二硫化钼为2H/1T相共存的马赛克结构,1T相畴区都仅有几纳米大小,而极少量的硫原子空位是使得这种相变稳定的原因。利用图形化微加工技术,我们将这种方法用于场效应晶体管中,使与金属电极接触区域部分转变为1T相,从而减小接触电阻,晶体管性能得以提高。这种基于氩等离子体诱导相变的方法为二硫化钼性能调控提供了新的可能。⒉单层混相二硫化钼的催化活性。单层二硫化钼的基面不具有催化活性而其催化反应主要发生在其边缘上。如何激活和提高二硫化钼的基面催化活性对这种新型二维催化剂的实用化有着重要的意义。我们发展了一种全新的激活和优化单层二硫化钼基面催化活性的方法。通过对基面不同区域的电催化局域测量,我们发现,在混相单层多晶二硫化钼中,2H-2H畴区边界和2H-1T相边界都可作为基面上有效的催化活性位点。并且相较之下,2H-1T相边界比2H-2H畴区边界更具催化活性。而进一步的扫描隧道显微镜表征和第一性原理计算,分别从实验和理论上都证实了2H-1T相边界为氢的吸附和释放提供了优越的平台。通过制造这两种畴区边界我们得到了目前为止单层二硫化钼基面上最优的催化析氢性能。⒊多晶多相单层二硫化钼在析氢催化反应中的应用。我们报道了一种新型两级结构的多晶多相二硫化钼催化剂。这种两级结构富含2H-2H畴区边界和2H-1T相边界,为电催化反应提供了丰富的活性位点,因此,应用于析氢催化反应时表现出了优异的电催化性能。这种二硫化钼催化剂在电催化反应中还具有突出的稳定性且可同时适用于酸性或碱性环境中。通过简单的电极制备方法,我们还将厘米级催化电极的尺寸升级至晶圆级,制备出了四英寸的多晶多相单层二硫化钼催化电极。这也为二硫化钼在工业中氢气制备提供了新的选择。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O614.612

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