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《中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)》 2016年
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蒸汽辅助沉积法制备甲胺铅碘钙钛矿薄膜的微观结构研究

刘华秋  
【摘要】:近几年来,有机-无机混合钙钛矿太阳能电池由于具有高效率和价格低廉等优点,发展迅速,全固态钙钛矿薄膜太阳能电池效率迅速地增长到20%以上,具有广泛的应用前景。卤化铅钙钛矿是一种直接带隙材料,并在整个可见光波段中展现出了强吸光能力,其光学吸收系数高于104 cm-1。钙钛矿材料是双极性的,可以同时传输电子和空穴,且电子和空穴具有非常大的传输距离,一般可以达到100 nm以上,甚至可以超过1微米,这就使得器件中的钙钛矿薄膜可以制备得很厚来充分吸收太阳光能量。薄膜钙钛矿电池光电转换效率主要由钙钛矿薄膜、空穴传输层以及电子传输层的性质决定。其中,钙钛矿薄膜的形貌和结晶性能够直接影响载流子的传输与复合,对电池光电转化效率有很大影响,所以钙钛矿薄膜的制作工艺在钙钛矿太阳能电池的制备中至关重要。钙钛矿薄膜的制备灵活多样,目前钙钛矿薄膜制备方法大体上可以分为一步法、两步法等。一步法主要有一步溶液旋涂法、双源共蒸发法等;两步法则主要有浸泡法、两步旋涂法、蒸汽辅助沉积法等。尽管溶液旋涂法制备钙钛矿薄膜简单快速,但溶液旋涂制备的钙钛矿薄膜往往表现出薄膜覆盖率不高,形貌差异较大,从而导致钙钛矿太阳能电池的制备重复性较低。采用双源共蒸法制备的钙钛矿薄膜具有很多优点,如薄膜杂质缺陷少、结构致密且表面均一性好,但是它需要高真空环境,对设备要求很高,消耗能量巨大。与溶液旋涂法和双源共蒸法相比,蒸汽辅助沉积法制得的钙钛矿薄膜具有完全的表面覆盖率、低的表面粗糙度和较大尺寸的晶粒,制膜质量优于传统溶液法,且整个制备过程对真空度无要求,也比共蒸法经济环保,因此这一方法兼具了前两种方法的优点。然而目前这种方法制备的钙钛矿太阳能电池的转换效率远低于溶液旋涂法和双源共蒸法制备的器件效率,有必要进一步优化薄膜工艺,大幅提升器件效率。本文进一步改进了蒸汽辅助沉积法制备钙钛矿薄膜的制备方法,优化了实验流程与制备工艺。通过调控钙钛矿薄膜生长时钙钛矿前驱体碘化铅薄膜衬底的温度,更为可控地优化钙钛矿薄膜生长条件。采用同步辐射掠入射X射线衍射(Grazing Incidence X-ray Diffraction,GIXRD)结合扫描电镜(Scanning Electron Microscope,SEM)、紫外可见吸收谱(UV-Visible Absorption Spectroscopy)等表征方法证明钙钛矿前驱体碘化铅薄膜衬底温度对制备的钙钛矿薄膜质量具有重要的作用:较低的碘化铅薄膜衬底温度有助于钙钛矿晶粒的形成,其结晶性、晶面择优生长取向均较好,同时具有较高的光吸收性能;当碘化铅薄膜衬底温度升高时,所制备的钙钛矿薄膜结晶性变弱,晶体择优生长取向明显变差,光吸收性能随之下降。
【关键词】:同步辐射掠入射X射线衍射 钙钛矿薄膜 改良的蒸汽辅助沉积法 碘化铅衬底温度
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O484;TM914.42
【目录】:
  • 摘要5-7
  • Abstract7-11
  • 第一章 绪论11-21
  • 1.1 太阳能电池的发展11
  • 1.2 太阳能电池的分类11-14
  • 1.2.1 硅基太阳能电池11-12
  • 1.2.2 以碲化镉和铜铟镓硒化物为代表的薄膜太阳能电池12-13
  • 1.2.3 有机薄膜太阳能电池13
  • 1.2.4 染料敏化太阳能电池13
  • 1.2.5 量子点太阳能电池13
  • 1.2.6 钙钛矿太阳能电池13-14
  • 1.3 钙钛矿太阳能电池14-20
  • 1.3.1 钙钛矿太阳能电池的发展14-15
  • 1.3.2 钙钛矿结构简介15
  • 1.3.3 钙钛矿太阳能电池结构与工作原理15-17
  • 1.3.4 钙钛矿太阳能电池的常见制备方法17-18
  • 1.3.5 蒸汽辅助沉积法制备钙钛矿太阳能电池18-20
  • 1.4 课题研究内容及意义20-21
  • 第二章 实验试剂、仪器与表征方法21-31
  • 2.1 实验试剂21
  • 2.2 实验仪器21-22
  • 2.3 蒸汽辅助沉积法制备钙钛矿薄膜样品的表征方法22-31
  • 2.3.1 紫外-可见吸收谱23
  • 2.3.2 同步辐射掠入射X射线衍射23-29
  • 2.3.3 扫描电子显微镜29-31
  • 第三章 钙钛矿太阳能电池的改进型蒸汽辅助沉积法31-36
  • 3.1 ITO导电玻璃的处理31
  • 3.2 甲胺铅碘钙钛矿薄膜样品的制备31-32
  • 3.2.1 碘化铅薄膜的制备31
  • 3.2.2 甲胺铅碘钙钛矿层的蒸汽辅助沉积法制备31-32
  • 3.2.3 甲胺铅碘钙钛矿薄膜的退火处理32
  • 3.3 改进和创新32-36
  • 第四章 碘化铅薄膜衬底温度对蒸汽辅助沉积法制备甲胺铅碘钙钛矿薄膜微观结构的影响36-43
  • 4.1 甲胺铅碘钙钛矿薄膜样品的制备36-37
  • 4.1.1 碘化铅溶液配制36
  • 4.1.2 ITO导电玻璃的处理36
  • 4.1.3 旋涂钙钛矿前驱体碘化铅薄膜36
  • 4.1.4 甲胺铅碘钙钛矿层的蒸汽辅助沉积法制备36-37
  • 4.1.5 甲胺铅碘钙钛矿薄膜的退火处理37
  • 4.2 碘化铅薄膜衬底温度对甲胺铅碘钙钛矿薄膜结晶性的影响37-40
  • 4.3 碘化铅薄膜衬底温度对甲胺铅碘钙钛矿薄膜形貌的影响40-41
  • 4.4 碘化铅薄膜衬底温度对甲胺铅碘钙钛矿薄膜光吸收的影响41-43
  • 第五章 总结与展望43-44
  • 参考文献44-49
  • 研究成果49-50
  • 致谢50

【参考文献】
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