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《中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)》 2016年
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氧化石墨烯及其复合材料的制备与钍、铀吸附性能研究

王晓宁  
【摘要】:随着核工业的高速发展,在核燃料循环中,不管是铀矿的开采与冶炼,还是燃料元件的制造,反应堆的运行和放射性废物的处理过程中,总会有铀不可避免的释放在环境中,长此以往,会影响到环境安全和人类健康。另外,在我国稀土矿石采、选、冶等综合水平太低,导致资源的利用率不高,而且在稀土尾矿中还含有Fe、Nb、Th等元素,在稀土尾矿的长期储存中,会有部分的钍浸出污染环境。如何有效的处理这部分含钍、铀的环境水体,从而实现资源的充分利用和保护环境的目的,是目前急需解决的问题。环境样品通常具有成分复杂以及浓度较低等特点,由于吸附法具有操作简单、高效以及适用范围广等优势,经常被用于环境样品的处理。氧化石墨烯作为无机吸附剂的一种,具有吸附容量大,吸附速率快,以及耐酸碱、抗辐照等特点,在废水中处理中具有巨大的潜力。本论文采用了三种方法制备了氧化石墨烯,通过红外光谱、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜以及元素分析等手段进行表征,结果证明改进后的方法制备的氧化石墨烯氧化程度更高。吸附试验表明,氧化程度较高的氧化石墨烯吸附能力更强。此外,pH对氧化石墨烯的吸附能力影响较大。吸附动力学试验表明,氧化石墨烯吸附Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)符合准二级动力学方程,其速控步可能是化学吸附。吸附热力学试验表明,氧化石墨烯吸附Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)是吸热和自发的过程,升高温度有利于提高氧化石墨烯的吸附性能。聚锑酸作为一种无机吸附材料对Th(Ⅳ)具有良好的吸附能力,但是其吸附速率较慢。考虑到氧化石墨烯具有巨大的比表面积,我们制备了聚锑酸-氧化石墨烯复合材料,吸附试验表明,由于复合材料具有更大的比表面积,因此比单独的聚锑酸的吸附能力更强、吸附速率更快。通过吸附动力学研究发现,复合材料的吸附行为符合准二级动力学方程,吸附热力学研究表明,该材料对Th(Ⅳ)的吸附是自发吸热的。此外,该材料的吸附过程符合Langmuir吸附等温模型,该材料对Th(Ⅳ)的最大吸附容量能达到106.4 mg/g,高于聚锑酸的84.1 mg/g。
【关键词】:Th(Ⅳ) U(Ⅵ) 氧化石墨烯 聚锑酸 吸附
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ424
【目录】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-10
  • 第一章 绪论10-20
  • 1.1 无机吸附材料11-15
  • 1.1.1 金属氧化物11-12
  • 1.1.2 黏土矿石类12
  • 1.1.3 碳材料12-15
  • 1.2 氧化石墨烯15-19
  • 1.2.1 氧化石墨烯的制备和结构15-16
  • 1.2.2 影响氧化石墨烯吸附的因素16-17
  • 1.2.3 氧化石墨烯及改性材料应用于钍铀吸附17-19
  • 1.3 本论文研究内容19-20
  • 第二章 制备方法对氧化石墨烯氧化程度及对Th(IV)、U(VI)吸附的影响20-36
  • 2.1 引言20-21
  • 2.2 实验部分21-27
  • 2.2.1 试剂21
  • 2.2.2 实验仪器21
  • 2.2.3 氧化石墨烯的合成21-22
  • 2.2.4 产物的表征22-23
  • 2.2.4.1 红外光谱(FT-IR)22-23
  • 2.2.4.2 热重分析(TGA)23
  • 2.2.4.3 X射线衍射(XRD)23
  • 2.2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)23
  • 2.2.4.5 元素分析(EA)23
  • 2.2.4.6 扫描电子显微镜 (SEM)23
  • 2.2.5 吸附实验23-27
  • 2.2.5.1 吸附容量及吸附等温线23-25
  • 2.2.5.2 料液pH值对吸附的影响25
  • 2.2.5.3 时间对吸附的影响及吸附动力学25-26
  • 2.2.5.4 温度对吸附的影响及吸附热力学26-27
  • 2.3 结果与讨论27-35
  • 2.3.1 产物的表征27-31
  • 2.3.1.1 红外光谱(FT-IR)27-28
  • 2.3.1.2 热重分析(TGA)28
  • 2.3.1.3 X射线衍射(XRD)28-29
  • 2.3.1.4 X射线光电子能谱(XPS)29-30
  • 2.3.1.5 元素分析(EA)30
  • 2.3.1.6 扫描电子显微镜(SEM)30-31
  • 2.3.2 吸附性能研究31-35
  • 2.3.2.1 氧化石墨烯对U(VI)的吸附容量和吸附等温线31-32
  • 2.3.2.2 氧化石墨烯对Th(IV)的吸附容量和吸附等温线32-33
  • 2.3.2.3 pH对氧化石墨烯吸附Th(IV)和U(VI)的影响33-34
  • 2.3.2.4 时间对吸附的影响及吸附动力学34
  • 2.3.2.5 温度对吸附的影响及吸附热力学34-35
  • 2.4 本章小结35-36
  • 第三章 聚锑酸-氧化石墨烯复合材料吸附Th(IV)36-48
  • 3.1 引言36-37
  • 3.2 实验部分37-41
  • 3.2.1 试剂37
  • 3.2.2 实验仪器37
  • 3.2.3 聚锑酸的制备37
  • 3.2.4 聚锑酸-氧化石墨烯复合材料的制备37-38
  • 3.2.5 产物的表征38
  • 3.2.5.1 红外光谱(FT-IR)测试38
  • 3.2.5.2 X射线衍射(XRD)38
  • 3.2.5.3 扫描电子显微镜 (SEM)38
  • 3.2.6 吸附试验38-41
  • 3.2.6.1 料液pH值对吸附的影响38-39
  • 3.2.6.2 时间对吸附的影响及吸附动力学39
  • 3.2.6.3 温度对吸附的影响及吸附热力学39-40
  • 3.2.6.4 吸附容量及吸附等温线40-41
  • 3.2.6.5 干扰离子对吸附的影响41
  • 3.3 结果和讨论41-47
  • 3.3.1 产物的表征41-43
  • 3.3.1.1 红外光谱(FT-IR)41-42
  • 3.3.1.2 X射线衍射(XRD)42-43
  • 3.3.1.3 扫描电子显微镜(SEM)43
  • 3.3.2 吸附性能43-47
  • 3.3.2.2 时间对吸附的影响及吸附动力学44-45
  • 3.3.2.3 温度对吸附的影响以及吸附热力学45-46
  • 3.3.2.4 吸附容量及吸附等温线46
  • 3.3.2.5 干扰离子对吸附的影响46-47
  • 3.4 本章小结47-48
  • 第四章 总结和展望48-50
  • 参考文献50-56
  • 硕士期间发表论文56-58
  • 致谢58-59

【参考文献】
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