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钙钛矿太阳能电池微观结构调控和性能研究

郑官豪杰  
【摘要】:金属卤化物钙钛矿材料有着独特的光电性能,包括高光吸收系数,高载流子迁移率和长迁移长度等。基于此类材料制备的钙钛矿太阳能电池开压损失很小,同时外量子效率很高,在性能上已经非常接近商业化的晶硅电池。为了获得稳定高效的输出,科研工作者们主要从两方面入手:1)通过制备高质量的钙钛矿薄膜提高太阳能利用率和载流子寿命;2)通过调整半导体材料之间的界面接触,提高载流子的抽取、传输收集效率。这些工作从宏观尺度上有效提升了钙钛矿电池的光电转换效率,很少有工作从微观角度(比如晶粒内部的微观结构)出发,更充分的利用钙钛矿材料,而这,直观上来讲,是钙钛矿材料出色性能的根源所在。钙钛矿多晶薄膜内部的各向异性明显,其对钙钛矿电池的光电性能造成了重要的影响。而各向异性与钙钛矿多晶薄膜内部的微观结构息息相关,因此,本论文围绕钙钛矿多晶薄膜的构效关系,通过化学方法和各种微观结构与光电性能的表征技术对钙钛矿多晶薄膜形貌特征、结晶学取向、晶面堆叠方式以及光电性能进行了深入的研究,为进一步改善钙钛矿多晶薄膜的光电性能,提升钙钛矿太阳能电池的光电转换效率提供了新视角和新的研究方法。本文的主要研究成果总结如下:a)首次采用乙脒盐酸盐为添加剂,通过调控钙钛矿多晶薄膜的结晶动力学,有效改善了多晶薄膜的结晶性,明显提高了钙钛矿电池的开路电压。同时,添加乙脒盐酸盐后,制得的钙钛矿多晶薄膜的瞬态光致发光衰减谱的衰减时间增加了十倍,说明在相应薄膜中的载流子复合得到了显著的抑制。本研究工作为进一步提升钙钛矿电池的光电性能提供了一种简单有效的方法,同时研究结果也表明,基于脒基的添加剂在改善钙钛矿薄膜质量,探究无机基团和有机基团在混合材料体系中的相互作用机理方面非常值得进一步的研究。b)首先通过级联掺杂的方式实现了对材料内部晶体堆叠方式的有效控制,并研究了阳离子级联掺杂与钙钛矿多晶薄膜内部晶体取向之间的关系。然后以Cs+离子掺杂的钙钛矿材料为典型案例,通过c-AFM,KPFM,TPV,TPC,EIS等表征手段深入探究了晶体堆叠方式对钙钛矿薄膜本身以及相应太阳能电池器件性能的影响。GIWASX数据明确的揭示了碱金属阳离子(Cs+,Rb+,K+)级联掺杂可以有效的通过晶体转动的方式改变钙钛矿多晶薄膜内部的晶体取向。具有择优取向的钙钛矿多晶薄膜在SCLC和c-AFM表征测试过程中也展现出更高的载流子迁移率或者更强的导电电流,从而很好的说明这种长程有序的优势取向可以有效改善钙钛矿材料的光电性能。另外,从光电压、光电流衰减测试和电化学阻抗测试中看出,这种微观结构的取向变化显著改变了相关界面的载流子抽取和传输过程,有效抑制了界面复合。这些方面的改善综合起来最终使得太阳能电池的光电转换效率显著提升,从标准器件的17.04%增加到最优组分对应的20.54%。c)我们通过调整PbX_2:AX化学计量比,结合二维同步辐射掠入射广角X射线散射等技术,深入研究了过量的PbX_2或者AX对钙钛矿多晶薄膜内部的微观结构,尤其是钙钛矿(001)晶面堆叠方式带来的影响。除了之前的工作中提到的Pb I2可以钝化缺陷态,促进光生载流子的分离或传输以外,我们发现适度过量的PbX_2还可以有效的加强钙钛矿多晶薄膜的优势取向,从而提升多晶薄膜整体的结晶性和长程有序性,同时降低光生载流子在晶界或表面以及晶粒内部的复合过程,增加载流子的寿命。同时我们揭示了多余AX可以有效的改变钙钛矿多晶薄膜的优势取向,促进钙钛矿(001)晶面沿着面外生长的方向堆叠,这和过量PbX_2的作用是截然不同的。该项工作对理解碘化铅可以提升钙钛矿太阳能电池的光电转换效率提供了新的视角,也为解释碘化铅提升钙钛矿电池光电转换效率的作用机理提供了新思路。


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