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《中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)》 2020年
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在线加钚模式下钍基熔盐堆燃料自持性能研究

郁长清  
【摘要】:熔盐堆是第四代先进核能系统中六种堆型之一,也是唯一的液态燃料堆型,其在固有安全性、防核扩散、中子经济性和燃料循环等方面具有突出优势。熔盐堆是公认利用钍资源的最佳堆型,进行熔盐堆的钍铀循环研究,对解决核燃料长期供应和降低乏燃料处理量等都有重要作用。目前,熔盐堆的钍铀循环研究主要集中在两种处理模式上:(1)在线处理分离中子毒物并回收燃料和载体盐,实现钍铀燃料的最佳增殖效果。但该模式的钍铀增殖能力过度依赖于在线后处理技术,而该技术需要较长的研发投入,短时间难以实现。(2)一次通过模式。通常采用钍燃料混合低富集铀或反应堆级钚启堆,采用在线补充低富集铀或钚燃料的方式维持反应性平衡,在寿期末一次卸载乏燃料,乏燃料可地质处置或进行批处理回收。该模式技术较成熟,启堆燃料可获得,但燃料的转化比较低,与压水堆一次通过相当,属于熔盐堆钍铀循环初步利用阶段。本论文提出一种在线添钚模式下的燃料可持续循环模式:采用~(233)U/Th启堆,通过在线加钚补充反应性并同时实现堆内~(233)U的自持,在寿期末通过氟化挥发、减压蒸馏和电化学法等技术回收铀、钍和载体盐;回收的燃料以同样的方式可启动下一个自持熔盐堆。该模式以加钚和离线批处理来代替在线处理技术,同时实现钍铀燃料的自持能力和焚烧压水堆钚的能力。本论文主要研究解决的关键问题为:(1)在该模式下实现钍铀自持的可行性分析;(2)钍铀自持与对钚添加量的依赖关系;(3)钚本身的焚烧效率问题。本文的研究内容主要分为两个部分,分别是在线添钚模式下石墨慢化熔盐堆和熔盐快堆两种堆型的燃料可持续性问题。两种堆型的研究方法相似,都是从单栅元模型入手,分析出~(233)U的自持和钚的利用一般规律,然后根据单栅元模型的分析结果近一步研究堆芯模型,最后建立合适的堆芯模型进行详细的燃料利用分析。两种模型下,都采用~(233)U/Th作为启堆燃料,燃耗过程中采用鼓泡系统去除难溶性和气体裂变产物,通过在线添加反应堆级钚维持临界。石墨慢化模型中选择FLiBe作为载体盐,而快谱模型对比分析了三种载体盐,分别是FLiBe、LiF和NaCl。本文在燃耗计算中使用的是基于SCALE 6.1开发的熔盐堆添料和后处理系统分析程序MSR-RRS。在石墨慢化单栅元计算中,通过改变熔盐体积比(代表中子能谱)和中子损失率(代表结构材料吸收及泄露等),分析了~(233)U的自持性能和钚的焚烧效率。分析结果指出,在熔盐体积比约为10%-85%的范围内都可以实现~(233)U的自持,其中在熔盐体积比约为43%时,~(233)U的增殖效果最好;相反,在熔盐体积比较低和较高的两个区域对钚的依赖较小,相对添加量较少,而在中间区域对钚的依赖较高。此外,在热谱区钚的焚烧率较高,在快谱区的焚烧效率较低;综合而言,在热谱区更有利于钍铀自持和钚的焚烧。因此,根据单栅元分析结果结合堆芯模型下的温度反应性系数分析,最终选定了堆芯模型。其中熔盐体积比为20%,栅元对边距为10 cm,热功率为250 MW。在10年燃耗中,~(233)U的质量增加22%,即寿期末~(233)U比寿期初增多22%;钚的累计添加量为639.9 kg,为初始铀装量的2.2倍,钚的消耗率为54.4%;同时新产生了32 kg的MA,占总重金属质量的0.18%。在十年燃耗过程中温度反应性系数始终为负,且随时间呈减小的趋势。在快谱单栅元计算中,模型为纯熔盐燃料,仅改变中子损失率,变化范围为0%-15%;研究了三种载体盐在在线添加~(233)U/Th和Pu/Th两种方式下~(233)U的自持时间。结果表明,在线加~(233)U/Th的情况,FLiBe、LiF、NaCl载体盐下都可以建立~(233)U的自持,只是中子损失率较低,其中FLiBe盐在中子损失率为5%时已不能自持;而在线加Pu/Th情况下能够明显提高~(233)U的自持时间,其中LiF载体盐在中子损失率为7.5%时,依然可以实现45年的自持时间,但在~(233)U/Th添料情况下已不能自持;另外由于在相同中子损失率条件下,FLiBe载体盐自持时间更短,钚的添加量却更高,其中中子损失率为7.5%时,FLiBe、LiF和NaCl三种载体盐下的自持时间分别是25年、45年和126年,而钚的添加量却分别是4.1kg/MW、2.6 kg/MW和2.1 kg/MW,所以LiF和NaCl两种载体盐更适合用于快谱方案。根据单栅元分析结果,进一步分析了中子损失率和转换比与堆芯尺寸大小的关系,发现在相同堆芯尺寸下NaCl载体盐的中子损失率远大于LiF载体盐,相反转换比要远小于LiF载体盐。因此,最终选择LiF作为载体盐,建立了高度和直径为280 cm的简单堆芯模型,堆芯热功率为1200 MW。在燃耗分析中得出,堆芯在10-32年之间可以实现~(233)U的自持,相较于石墨慢化堆芯而言,快堆模型钚的相对添加量和MA的相对产生量都更少,其中在第32年,钚的累计添加量为2.7吨,占初始铀装量的36%,MA的产量为110 kg,占总重金属质量的0.16%,但钚本身的消耗率很低,仅为33.6%。本文采用一种在线添钚的方案,解决了钍基熔盐堆在非在线后处理条件下燃料难以自持的问题,同时分析了相对应的钚的依赖与焚烧效率等问题,具有一定的参考价值。
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