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《中国科学院大学(中国科学院武汉物理与数学研究所)》 2017年
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利用原子与分子调控MoS_2性质的第一性原理研究

李洪星  
【摘要】:相对于体材料,二维材料由于少了一个维度,具有许多新奇的电子与化学性质。发端于石墨烯的成功制备,经过十余年的发展,已有一个庞大的二维材料家族。其中,MoS_2是性质优异的二维材料之一,因此受到了广泛的关注。单层MoS_2是直接带隙半导体,具有很好的稳定性,可应用于场效应管、光学器件和化学催化等领域。为了更好的利用MoS_2,对MoS_2的性质进行调控优化也是必须的。本论文采用第一性原理计算,研究了 MoS_2的卤化,气体分子在MoS_2 S空位(SV)处的吸附和磁性原子链吸附MoS_2 S空位链(SVL)的电磁性质以及调控。一、MoS_2的卤化。单个卤素原子(F,Cl,Br和I)都能稳定地吸附在MoS_2表面,且都具有1μB的磁矩。若再吸附一个原子则形成二聚体。F和Cl二聚体在最近邻构型时是非磁性,其他元素和其他构型的二聚体都表现为反铁磁。卤素原子间存在长程反铁磁相互作用。进一步对MoS_2进行单面完全卤化。F-MoS_2可以以成键态稳定地存在,电子性质计算表明F-MoS_2具有金属性。Cl-MoS_2和Br-MoS_2有成键态和非成键态两种状态,成键态比非成键态的能量高。I-MoS_2只有非成键态。二、H_2、N_2、O_2、NO、NO_2、CO、CO_2、NH3 和 H_2O 分子在含 S 空位(SV)MoS_2上的吸附。CO_2、N_2和H_2O分子是物理吸附在SV附近,SV加强了这3种分子的吸附强度。CO、NO、O_2和NH3分子是化学吸附在SV,与SV附近有悬挂键的Mo原子成键。其中,Mo-O键的形成会完全移除SV引起的杂质态。H_2分子和NO_2分子会解离吸附在SV。H_2分子解离成吸附在SV的2个H原子;NO_2分子会解离成NO分子和O原子,O原子会掺杂在SV,NO分子则会物理吸附在O掺杂的MoS_2的表面。三、V、Cr、Mn和Fe原子链单层MoS_2S空位链(SVL)上的吸附。这些过渡金属原子链都能以较大的结合能稳定地吸附在MoS_2,其电磁性质受到MoS_2衬底的影响。V和Cr原子链吸附到MoS_2后,磁耦合方式保持不变,但是强度减弱很多。Mn和Fe原子链吸附到MoS_2后则由铁磁性(FM)转变为反铁磁性(AFM)。沿原子链方向的单轴应力可用来调节TMC/MoS_2体系的电子和磁性性质。V/MoS_2在压缩应力下会由铁磁性的金属转变为反铁磁性的金属。Cr/MoS_2和Mn/MoS_2分别在-2.5%的压缩应力和5%的拉伸应力下,会由反铁磁性的窄带隙半导体转变为铁磁性的金属。Fe/MoS_2在-5%的压缩应力下会由反铁磁性的半导体转变为半金属。
【关键词】:MoS_2 表面修饰 缺陷 气体吸附 磁性原子链 第一性原理计算
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院武汉物理与数学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O469
【目录】:
  • 致谢4-5
  • 摘要5-7
  • Abstract7-11
  • 第1章 绪论11-29
  • 1.0 引言11-12
  • 1.1 层状过渡金属硫化物(TMD)12-13
  • 1.2 二硫化钼(MoS_2)13-18
  • 1.2.1 晶体结构13-14
  • 1.2.2 能带结构14-16
  • 1.2.3 输运性质16-17
  • 1.2.4 自旋轨道耦合17-18
  • 1.3 MoS_2中的缺陷18-21
  • 1.3.1 点缺陷19-20
  • 1.3.2 线缺陷20-21
  • 1.3.3 缺陷对MoS_2性质的影响21
  • 1.4 MoS_2性质的调控21-28
  • 1.4.1 能带调控22-24
  • 1.4.2 磁性调控24-26
  • 1.4.3 催化性调控26-28
  • 1.5 本论文的研究内容28-29
  • 第2章 理论基础与计算方法29-37
  • 2.1 薛定谔方程29
  • 2.2 绝热近似29-30
  • 2.3 Hartree-Fock近似30-31
  • 2.4 密度泛函理论31-35
  • 2.4.1 Hohenberg-Kohn定理31-32
  • 2.4.2 Kohn-Sham方程32-33
  • 2.4.3 交换关联泛函33-35
  • 2.4.4 Kohn-Sham方程求解方法35
  • 2.5 VASP程序包简介35-37
  • 第3章 卤素原子修饰的MoS_237-49
  • 3.1 引言37-38
  • 3.2 计算方法38-39
  • 3.3 计算结果39-48
  • 3.3.1 卤素单原子在MoS_2表面的吸附39-42
  • 3.3.2 卤素二聚体在MoS_2表面的吸附42-44
  • 3.3.3 MoS_2的半卤化44-47
  • 3.3.4 半氟化MoS_2的结构与电子性质47-48
  • 3.4 小结48-49
  • 第4章 气体分子在含缺陷单层MoS_2表面的吸附49-65
  • 4.1 引言49-50
  • 4.2 计算方法50
  • 4.3 计算结果50-61
  • 4.3.1 孤立分子与含SV的MoS_250-51
  • 4.3.2 CO_2,N_2和H_2O分子的物理吸附51-53
  • 4.3.3 CO,NO,O_2和NH_3分子的化学吸附53-59
  • 4.3.4 H_2分子和NO_2分子的解离吸附59-61
  • 4.4 讨论61-62
  • 4.5 小结62-65
  • 第5章 MoS_2上磁性原子链的磁性性质与调控65-79
  • 5.1 引言65-67
  • 5.2 计算方法67
  • 5.3 结果与讨论67-77
  • 5.3.1 TMC/MoS_2的几何结构与稳定性67-70
  • 5.3.2 TMC/MoS_2的磁性性质70-74
  • 5.3.3 应力对TMC/MoS_2磁性性质的调控74-77
  • 5.4 小结77-79
  • 第6章 总结与展望79-81
  • 6.1 总结79-80
  • 6.2 展望80-81
  • 参考文献81-95
  • 作者简介及在学期间发表的学术论文与研究成果95

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