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《中国科学院研究生院(成都有机化学研究所)》 2001年
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Ti-ZSM-5分子筛的制备、表征及其催化烯键烃选择氧化和苯酚羟基化的研究

徐成华  
【摘要】:近年来,新型催化材料钛硅分子筛的制备及其在烃类化合物的催化选择性氧化反应中的应用,已成为有机催化领域的研究热点之一。但用水热合成法制备钛硅分子筛操作复杂、成本高,而研究较少的用TiCl_4气固相同晶取代法是一种制备廉价钛硅分子筛的较好方法。 本论文采用TiCl_4气固相同晶取代法制备钛硅分子筛,通过对硅源材料、同晶取代温度与时间的选择和优化,以及首次对所制备的载钛分子筛进行后处理与水蒸汽活化,从而制备出催化性能优异的钛硅分子筛,在催化苯乙烯选择性氧化反应中,H_2O_2有效利用率和生成PhC_2H_3O选择性可分别达60.9%和93.6%。同时通过对Ti-ZSM-5分子筛进行后处理和水蒸汽活化及XRD、XPS、UV-Vis的表征结果,我们提出了向ZSM-5分子筛中引入骨架钛的反应机理: 研究发现,经水蒸汽活化处理的Ti-ZSM-5分子筛的FT-IR光谱在970cm~(-1)附近无吸收峰(文献中将此峰作为分子筛的骨架钛特征吸收峰),但用UV-Vis紫外可见光谱可检测到只有骨架钛存在,而无非骨架钛。因此我们提出将FT-IR光谱970cm~(-1)附近的吸收峰作为表征钛原子是否进入分子筛骨架的直接证据欠妥,而用UV-Vis紫外可见光谱检测到分子筛中的骨架钛和非骨架钛更为可靠。 通过对Ti-ZSM-5催化苯乙烯选择性氧化反应的研究结果表明,在最佳反应条件下H_2O_2利用率可达75.51%,生成PhC_2H_3O的选择性90.88%,高于文献
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(成都有机化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2001
【分类号】:O643.36

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【引证文献】
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1 边晓连;固体碱MgO催化剂上H_2O_2为氧源的苯乙烯环氧化反应[D];辽宁师范大学;2011年
2 薛俊斌;TS-1沸石催化膜的制备与氧化反应性能研究[D];大连理工大学;2007年
3 尹建波;TS-1催化H_2O_2环氧化苯乙烯的优化[D];大连理工大学;2010年
【参考文献】
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【共引文献】
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9 王伊蕾;邢双英;曹亮;王善鹏;周丹红;;TS-1分子筛Lewis酸性的理论研究[J];催化学报;2009年01期
10 姚明恺;杨俊霞;赵松;刘月明;吴鹏;;固定床反应器中Ti-MWW催化H_2O_2分解[J];催化学报;2009年07期
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1 刁开盛;;聚丙烯腈-丙烯酸甲酯/金属催化剂制备及其催化性能研究[A];第三届广西青年学术年会论文集(自然科学篇)[C];2004年
2 刘月明;张硕;邓秀娟;徐必亮;姚明恺;杨俊霞;;钛硅分子筛/H_2O_2体系含氧有机化学品的绿色合成[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
3 刘阳;刘民;刘欣旭;王金雪;王祥生;郭新闻;;晶种对TS-1物化性质及催化性能的影响[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
4 林民;刘郁东;朱斌;舒兴田;汪燮卿;;苯乙烯环境友好氧化制备苯乙醛[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
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1 谢伟;Ti-MWW钛硅分子筛合成新方法及其催化性能的研究[D];华东师范大学;2011年
2 陈丽;具有多重孔结构的MFI型分子筛的合成及其催化性能的研究[D];华东师范大学;2011年
3 王晓斌;钛硅沸石膜及钛硅—钯复合膜的制备与应用研究[D];大连理工大学;2011年
4 张颖;蒙脱土的改性及其在汽油脱硫和光催化中的应用[D];华东理工大学;2011年
5 陶莉;分子自组装合成新型催化材料及其在绿色化学中的应用[D];湖南大学;2009年
6 王亚楠;离子液体的制备、表征以及在催化燃油脱硫中的应用研究[D];天津大学;2010年
7 史芸;Ti-MCM-41分子筛的合成、改性及其催化酯交换反应性能的研究[D];天津大学;2011年
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9 李钢;钛硅分子筛的合成、表征及催化丙烯环氧化性能的研究[D];大连理工大学;2000年
10 王洪林;钛硅复合催化材料的合成、表征及催化性能[D];大连理工大学;2000年
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1 王俊芳;两种有机化合物氧化反应机理的理论研究[D];辽宁师范大学;2010年
2 郭崇;氯丙烯直接环氧化生产环氧氯丙烷工艺危险性研究[D];华东理工大学;2011年
3 林晓倩;双环氧乙烷类分子催化烯烃反应的理论研究[D];山东师范大学;2011年
4 黄华;磁性分子筛复合材料γ-Fe_2O_3@TS-1的合成、表征及应用[D];大连理工大学;2011年
5 李俊平;改性微米TS-1催化丙烯环氧化性能研究[D];大连理工大学;2011年
6 刘光红;改性对TS-1及其丙烯气相环氧化性能的影响[D];大连理工大学;2011年
7 贺莎莎;廉价法合成TS-1分子筛中晶种作用的研究[D];大连理工大学;2011年
8 李培;Al-Free Sn-Beta分子筛的制备、表征及其在Beayer-Villiger催化氧化中的性能研究[D];华东师范大学;2011年
9 孙晶晶;含氮MWW结构分子筛的合成、表征及催化性能的研究[D];华东师范大学;2011年
10 杨燕文;无溶剂法合成环氧苯乙烷的工艺研究[D];郑州大学;2011年
【同被引文献】
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6 刘俊华;王芳;刘艳侠;徐贤伦;;改性VPO催化剂催化温和条件下苯乙烯液相选择性氧化[J];催化学报;2007年11期
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9 叶达洲;卓广澜;;氟插层水滑石催化烯烃环氧化反应[J];催化学报;2008年12期
10 马丽;蒋平;孙瑞琴;淳远;须沁华;;凝胶-模板法制备高比表面积氧化镁[J];催化学报;2009年07期
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1 汤海荣;程振兴;左国民;齐丽红;孔令策;;MgO表面酸碱中心的表征及对芥子气的催化降解研究[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
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【二级引证文献】
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1 魏珺芳;苯选择加氢与环己烯水合绿色集成系统的研究[D];河北工业大学;2011年
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6 朱泽华;钛硅分子筛在己内酰胺工业中的应用研究进展[J];合成纤维工业;2000年04期
7 高焕新,曹静,卢文奎,陈庆龄;用不同方法合成的钛硅分子筛TS-1的拉曼光谱研究[J];催化学报;2000年06期
8 刘文明,李凤仪,刘芬,罗来涛;在Au/TS-1上原位再生H_2O_2用于丙烯环氧化反应研究[J];分子催化;2001年06期
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3 刘月明;张硕;邓秀娟;徐必亮;姚明恺;杨俊霞;;钛硅分子筛/H_2O_2体系含氧有机化学品的绿色合成[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
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5 史春风;林民;朱斌;龙军;;超声辅助合成钛硅分子筛[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
6 曾厚旭;程志;廖建军;沈刚;雷霆;王朝峰;张洁;;微波干燥技术在钛硅分子筛生产中的应用[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
7 张宝吉;;Ti/Si复合分子筛制备与表征[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
8 刘阳;刘民;刘欣旭;王金雪;王祥生;郭新闻;;晶种对TS-1物化性质及催化性能的影响[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
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1 本报记者 敖蓉;科技创新支撑化工生产过程零排放[N];经济日报;2011年
2 陈硕;首批新型钛硅分子筛出厂[N];中国石化报;2003年
3 记者赵雯;张伯礼教授提出:中药现代化 关键看内涵[N];中国中医药报;2002年
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5 记者 郑千里;中科院研究出其三大本质表征[N];科技日报;2001年
6 张龄峻;泡沫只是经济领域中的一个表征[N];人民政协报;2003年
7 张建珍;现实世界的表征[N];中国社会科学院院报;2004年
8 徐冰;东亚四国球迷为何相互猜忌[N];北京科技报;2005年
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10 ;经济的表征 政治的困局[N];第一财经日报;2011年
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1 徐成华;Ti-ZSM-5分子筛的制备、表征及其催化烯键烃选择氧化和苯酚羟基化的研究[D];中国科学院研究生院(成都有机化学研究所);2001年
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3 张法智;钛硅分子筛的气固相法制备、表征及其丙烯环氧化性能的研究[D];大连理工大学;2000年
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5 金长子;含钛多孔材料的合成、表征及催化性能研究[D];大连理工大学;2008年
6 王丽琴;钛硅分子筛合成过程及其催化氧化性能研究[D];大连理工大学;2003年
7 张娟;光催化氧化柴油脱硫催化剂的制备、表征和性能研究[D];天津大学;2009年
8 杨秋景;掺杂纳米TiO_2对庚烷的光催化氧化作用研究[D];吉林大学;2005年
9 白音孟和;螯合剂存在下新型四元硫属化物的溶剂热合成与表征[D];大连理工大学;2006年
10 陆广农;氮杂冠醚、氮支套索冠醚及其金属配合物的合成与表征[D];兰州大学;2007年
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1 赵宏社;钛硅分子筛(TS-1)膜的制备及应用[D];天津大学;2010年
2 王艳梅;用廉价原料合成钛硅分子筛TS-1的研究[D];大连理工大学;2010年
3 郑玉婷;钛硅分子筛TS-1合成新方法及其应用的研究[D];华东师范大学;2011年
4 王磊;钛硅分子筛的合成及其催化丙烯环氧化反应研究[D];天津大学;2010年
5 张莉;钛硅分子筛的结构与催化性能的研究[D];石油化工科学研究院;2000年
6 姜永强;钛硅分子筛TS-1催化合成乙基麦芽酚的工艺研究[D];北京化工大学;2010年
7 徐必亮;钛硅分子筛催化丙酮氨肟化过程的研究[D];华东师范大学;2012年
8 陈涛;钛硅分子筛的成型、表征及催化丙烯环氧化性能的研究[D];大连理工大学;2000年
9 叶春波;钛硅分子筛TS-1的制备及催化性能研究[D];天津大学;2010年
10 陈康庄;氯丙烯环氧化法制环氧氯丙烷催化剂性能研究[D];湖南大学;2006年
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