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《中国科学院大连化学物理研究所》 2001年
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微波辐射下NO转化的研究

唐军旺  
【摘要】: 微波辐射辅助催化技术涉及微波加热和微波放电两个方面。前者在有机化 学反应中被大量研究,获得了许多有意义的结果。然而关于后者的研究迄今为 止基本上是个空白。本论文以多相催化反应为出发点,以富氧条件下NO转化 为探针反应,研究了微波辐射技术与催化技术的偶合作用。 首次研究了微波放电辅助催化CH_4还原NO。结果发现在Ni(10%)/HZSM-5 催化剂上,微波放电可使NO几乎100%转化,而且使反应所需温度大幅度下降, 通过对反应结果的分析得出了微波放电辅助催化的可能原因。进一步通过使用 特殊的反应器,首次研究了常压下微波放电直接分解NO,利用此技术可以将近 90%的NO一步分解为环境友好的N_2。随后探讨了各种反应参数变化对NO转化的 影响,分析了此反应机理,得出了微波放电的优点在于气相直接活化反应物。 在上面研究的基础上,接着观察了微波加热对催化反应的影响。发现微波 加热辅助催化CH_4还原NO能够明显的增大催化剂的活性温度区间,降低反应 所需温度。进一步利用微波加热技术,首次研究了微波加热辅助催化直接分解 NO。结果在Fe/NaZSM-5催化剂上,实现了70%NO一步直接转化为N_2,而且 催化剂显示了较好的O_2适应能力。通过分析催化剂与微波作用机理,将催化剂 在微波加热下形成的局部热点与催化剂的活性位实现了有机的统一。利用 FTIR、MBS和XPS等表征技术,对试前和试后催化剂的状态进行了分析,得 出微波加热催化分解NO的可能机理,阐述了微波加热在辅助催化反应中的三 个重要作用,其中立足点是局部热点效应。 最后,首次将微波加热辅助催化技术应用到净化模拟汽车尾气方面,发现 此方法具有降低催化剂起活温度,增大空燃比窗口等特点。
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