收藏本站
《中国科学院大连化学物理研究所》 2001年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

微波技术在甲烷转化过程中的应用

徐云鹏  
【摘要】: 甲烷储量丰富,对其转化的研究具有重要的理论和实际意义,本论文将微波技术应用于甲烷转化过程中,主要在微波加热甲烷氧化偶联反应和常压微波放电甲烷转化反应两个方面作了一些探索性工作。 研究工作中首次发现一种在微波场下显示出独特的甲烷氧化偶联反应活性的催化剂—LiCl/SiO_2,其在微波加热下甲烷氧化偶联反应的产物中含大量的乙炔,乙炔选择性可高于乙烯,而电炉加热反应的C2烃产物主要为乙烯,而且在相同反应气体组成和空速下,该催化剂在微波加热下反应所能取得的总C2烃产率(15.1%)高于常规电炉加热下的最高反应结果(10.9%)。我们以此催化剂作为研究重点,通过在线质谱、XRD、物理吸附、红外测温等手段和技术证明了固体催化剂在微波加热下存在微波热点效应,指出微波热点效应是催化剂在微波加热下反应活性不同于常规电炉加热的主要原因。 通常连续微波放电下甲烷转化反应在负压下进行,我们自行设计了一种常压微波放电反应器,实现了甲烷在常压连续微波放电下的转化。本论文考察了这种常压微波放电下的甲烷转化过程。实验结果显示纯甲烷气体、甲烷和氢气混合气作为反应原料气时甲烷转化的主要产物为乙炔。氢气能够抑制甲烷转化过程中积碳的生成,促进甲烷的转化,C2烃的单程产率可达54.2%,而在SiO_2催化剂存在下能够获得70.6%的C2烃产率。甲烷和二氧化碳混合气及甲烷和氧气混合气在常压微波放电下反应的主要产物是CO和H_2,催化剂的存在能够促进甲烷和CO_2的转化。实验借助在线质谱检测手段对纯甲烷,甲烷和氢气、二氧化碳、氧气混合气在常压微波放电下各自的反应过程和机理进行了考察和探讨。另外本论文还对一种从甲烷合成纳米碳管的新方法一常压微波放电增强化学沉积法进行了初步考察。
【学位授予单位】:中国科学院大连化学物理研究所
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2001
【分类号】:TQ203

【引证文献】
中国期刊全文数据库 前2条
1 邹克华;严义刚;刘咏;王保伟;宁晓宇;许根慧;;低温等离子体治理恶臭气体研究进展[J];化工环保;2008年02期
2 彭军霞;赵增立;王小玲;李海滨;;微波加热与常规加热方式下甲苯的裂解实验研究[J];燃料化学学报;2010年04期
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 颜士鑫;滑动弧放电等离子体重整燃料制氢实验研究[D];浙江大学;2011年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前7条
1 徐兴祥,张劲松,杨永进,徐志军,扬振明;微波辐照下泡沫陶瓷担载镍催化剂上CH_4/CO_2 重整制合成气反应[J];催化学报;2000年06期
2 毕先钧,段爱红,王真,洪品杰,戴树珊;微波场中甲烷部分氧化制合成气 Ⅰ.Ni/La_2O_3催化剂在微波场中的升温行为及催化活性[J];催化学报;1998年04期
3 张劲松,曹丽华,杨永进;微波诱导甲烷在活性炭/碳化硅上直接转化制C_2烃[J];催化学报;1999年01期
4 毕先钧,谢小光,洪品杰,戴树珊;微波辐照引发甲烷部分氧化制合成气 Ⅰ.反应条件对Ni/La2O3催化剂催化活性的影响[J];催化学报;1999年01期
5 陈长林,洪品杰,戴树珊,张承聪,杨晓云;微波场对固态氧离子导体上的甲烷氧化偶朕的影响[J];高等学校化学学报;1997年01期
6 徐占林,毕颖丽,甄开吉;甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应研究进展[J];化学进展;2000年02期
7 李文钊;天然气化学转化新途径[J];化学进展;1995年03期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 彭静,张军,蹇锡高,顾彪;低温等离子体在CF/树脂基复合材料中的应用[J];工程塑料应用;1998年11期
2 徐科,孙晓娟;微波辐照法处理炼油厂“三泥”水相[J];安徽化工;2004年05期
3 朱德春;;天然气化工的应用研究进展[J];安徽化工;2007年02期
4 杨铭;余林;江道冠;梁志坚;梁绍鉴;陈润升;黎彧;;微波联合大孔树脂提取腊梅花中总黄酮的研究[J];安徽农业科学;2008年25期
5 韩俊凤;贾林艳;;落叶松中二氢槲皮素提取新工艺研究[J];安徽农业科学;2009年24期
6 周亚红;付晓刚;李铎;;微波辐射处理电镀废水试验研究[J];安徽农业科学;2009年24期
7 李忠军;;天然紫背天葵多功能花青色素的提取及其光降解动力学研究[J];安徽农业科学;2010年16期
8 薛茂云;祝长青;;绿茶下脚料中茶多酚微波辅助提取工艺优化[J];安徽农业科学;2010年28期
9 江京;王武;常鹏;;微波催陈黄酒的研究[J];安徽农业科学;2011年23期
10 包松莲;李志国;张建云;;塔拉豆荚壳中单宁的提取-微波辅助萃取法[J];氨基酸和生物资源;2010年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 徐文媛;龙威;杜瑞焕;李敏;孙世俊;;镍基上CH_4-CO_2重整中[OH]与[O]催化的量化研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
2 胡文娟;谢芬艳;付亚波;陈强;翁静;;RF-PECVD聚合类聚乙烯氧(PEO-like)薄膜的蛋白质吸附性研究[A];第十三届全国等离子体科学技术会议论文集[C];2007年
3 谢芬艳;胡文娟;翁静;陈强;;等离子体聚合胺基功能薄膜及其细胞吸附性研究[A];第十三届全国等离子体科学技术会议论文集[C];2007年
4 陈津;潘小娟;赵晶;张猛;;含碳碳酸锰矿粉与含碳氧化锰矿粉微波加热特性对比研究[A];“第十四届全国微波能应用学术会议”暨“2009年微波创造美的生活高峰论坛”论文集[C];2009年
5 王恩过;丘小玲;;微波水热法制备的YVO_4:Eu~(3+)材料的发光性能研究[A];“第十四届全国微波能应用学术会议”暨“2009年微波创造美的生活高峰论坛”论文集[C];2009年
6 戴曜泽;曾葆青;汪仁波;胡鹏;;矩形槽波导谐振腔微波化学反应器的仿真优化[A];“第十四届全国微波能应用学术会议”暨“2009年微波创造美的生活高峰论坛”论文集[C];2009年
7 智苏朋;黄启先;;金属屏蔽热电偶在强微波场中的测温应用[A];“第十四届全国微波能应用学术会议”暨“2009年微波创造美的生活高峰论坛”论文集[C];2009年
8 岳鹏翔;谢鑫陟;高学玲;;速溶茶提制技术研究进展及发展趋势[A];经济发展方式转变与自主创新——第十二届中国科学技术协会年会(第二卷)[C];2010年
9 王锋;王善强;史志兰;;核设施退役去污方法研究[A];全国核与辐射设施退役学术研讨会论文集[C];2007年
10 王心亮;贾臻;肖国林;;等离子体降解磷酸三丁酯动力学分析[A];中国核科学技术进展报告——中国核学会2009年学术年会论文集(第一卷·第5册)[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 王兴权;介质阻挡放电降解甲基紫废水及尾气中NO_x的光谱分析及机理研究[D];长春理工大学;2010年
2 依成武;新型横向极板电除尘器研究[D];江苏大学;2010年
3 夏洪应;微波加热典型物料制备高比表面积活性炭及演变机制[D];昆明理工大学;2009年
4 陈琳;低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究[D];浙江大学;2010年
5 刘秉国;弱吸波物料的微波煅烧新工艺及理论研究[D];昆明理工大学;2010年
6 杨坤彬;物理活化法制备椰壳基活性炭及其孔结构演变[D];昆明理工大学;2010年
7 王翎;碲化物量子点的制备、表征及其在生物荧光标记中的应用[D];山东大学;2010年
8 李惠娟;等离子体与CuO/TiO_2/γ-Al_2O_3催化体系协同脱除NO研究[D];浙江大学;2009年
9 王春莹;聚酯低温等离子体表面改性及喷墨印花应用性能研究[D];江南大学;2011年
10 潘巧媛;氧活性粒子注入烟气资源化脱硫脱硝研究[D];大连海事大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 孙海燕;微弧氧化制备功能性陶瓷膜的研究[D];长春理工大学;2010年
2 王天威;液体电极沿面放电等离子体灭活大肠杆菌的研究[D];大连理工大学;2010年
3 汪星星;DBD等离子体降解活性炭吸附的五氯酚及再生活性炭研究[D];大连理工大学;2010年
4 那刚;线筒式脉冲电晕放电对混合VOCs降解的研究[D];大连理工大学;2010年
5 郝寅虎;等离子体改性聚乙烯浸润性的老化过程研究[D];大连理工大学;2010年
6 梁春娜;鸡蛋壳为原料制备醋酸钙的工艺研究[D];甘肃农业大学;2010年
7 方宏兵;淀粉硫酸酯及其衍生物的微波制备和特性研究[D];河南工业大学;2010年
8 黄道伟;SO_4~(2-)/M_xO_y型复合固体酸催化剂的合成、表征及其在酯化反应中的应用研究[D];江西师范大学;2010年
9 田海锋;镍离子模板壳聚糖树脂的合成及其吸附影响因素研究[D];合肥工业大学;2009年
10 陶婷婷;番茄红素的提取及抗氧化协同作用的研究[D];南京财经大学;2010年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张少军;侯立安;王佑君;;应用低温等离子体技术治理空气污染研究进展[J];环境科学与管理;2006年05期
2 许峥,张鎏,张继炎;Ni/γ-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2重整体系中积碳消碳的研究[J];催化学报;2001年01期
3 毕先钧,段爱红,王真,洪品杰,戴树珊;微波场中甲烷部分氧化制合成气 Ⅰ.Ni/La_2O_3催化剂在微波场中的升温行为及催化活性[J];催化学报;1998年04期
4 ;微波场中甲烷部分氧化制合成气 Ⅱ.Co/ZrO_2催化剂在微波场中的升温行为及催化活性[J];催化学报;1998年05期
5 毛宗强,刘志华;中国氢能发展战略思考[J];电池;2002年03期
6 蔡炽柳;;氢能及其应用前景分析[J];能源与环境;2008年05期
7 杜长明;李俊岭;严建华;;滑动弧放电等离子体去除甲苯的实验研究[J];高电压技术;2008年03期
8 张宝爱;低温条件下甲醇催化分解研究[J];中北大学学报(自然科学版);2005年05期
9 王晓鹏,晏乃强,贾金平,王亚林;脉冲电晕放电处理低浓度硫化氢气体[J];化工进展;2005年03期
10 阮建军;潘维龙;施耀;;非平衡等离子体脱臭技术研究进展[J];化工进展;2006年01期
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 聂勇;脉冲放电等离子体治理有机废气放大试验研究[D];浙江大学;2004年
2 薄拯;滑动弧放电等离子体处理挥发性有机化合物基础研究[D];浙江大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前6条
1 孙晓丹;滑动弧等离子体降解模拟有机废水的初步研究[D];浙江大学;2006年
2 王丽;等离子体催化氨气裂解制氢的初步研究[D];大连理工大学;2006年
3 沈永兵;生物质气化制氢数值模拟和实验研究[D];东南大学;2006年
4 任树强;介质阻挡放电等离子体转化甲烷的研究[D];天津大学;2006年
5 蔺灿坤;大气压下火花放电等离子体高效转化甲烷制氢和乙炔的研究[D];大连理工大学;2008年
6 吴芳;滑动弧放电催化协同降解有机污染物的实验研究[D];浙江大学;2008年
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李振玉;孙亚兵;冯景伟;徐建华;王瑾瑜;王惠英;陈颖;缪虹;;低温等离子体技术降解含氮硫废气的研究进展[J];电力科技与环保;2010年01期
2 熊举坤;黄海涛;;高频感应耦合等离子体降解甲醛[J];化工环保;2011年02期
3 李战国;胡真;李颖;罗伟清;;非平衡等离子体消除乙硫醇[J];化工进展;2009年04期
4 田长顺;;城市污水厂恶臭治理方法及发展趋势[J];有色金属科学与工程;2011年01期
5 李龙之;宋占龙;李中庆;赵希强;马春元;;微波辐照下活性炭催化CO_2重整CH_4制备合成气[J];煤炭学报;2012年04期
6 符芳欢;符瞰;;恶臭气体治理技术研究[J];绿色科技;2012年08期
7 孙梦梦;李子萍;陶央央;;合成革工业废水中处理二甲胺的方法[J];辽宁化工;2013年03期
8 金圣;黄立维;李国平;;在氧化和还原氛围下脉冲电晕法降解二硫化碳废气[J];环境科学;2013年06期
9 郭春霞;蒋晓原;楼辉;郑小明;;微波条件下固体酸催化剂催化酯化生物油的研究[J];燃料化学学报;2011年02期
10 伍开宝;;建设项目恶臭污染和治理的现状[J];四川环境;2008年04期
中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 王立元;刘博;李强;李昌建;;恶臭污染源检测装置充电电路的改进研究[A];恶臭污染管理与防治技术进展[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 李龙之;微波辐照下生物质热解气定向转化合成气研究[D];山东大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 倪岩岩;等离子体降解甲基叔丁基醚及改性壳聚糖对染料的去除[D];浙江工业大学;2011年
2 冯晓宁;微波辅助木炭催化裂解甲苯的研究[D];大连理工大学;2012年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 路勇,邓存,丁雪加,沈师孔;担载型钴金属催化剂上甲烷与二氧化碳转化制合成气[J];催化学报;1995年06期
2 路勇,邓存,丁雪加,沈师孔;Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气[J];催化学报;1996年01期
3 许峥,李玉敏,张继炎,张鎏,何菲;甲烷二氧化碳重整制合成气的镍基催化剂性能 Ⅱ.碱性助剂的作用[J];催化学报;1997年05期
4 毕先钧,段爱红,王真,洪品杰,戴树珊;微波场中甲烷部分氧化制合成气 Ⅰ.Ni/La_2O_3催化剂在微波场中的升温行为及催化活性[J];催化学报;1998年04期
5 余长春,丁雪加,沈师孔;CO_2与CH_4催化反应合成气研究[J];分子催化;1993年02期
6 任杰,陈仰光,吴东,范文浩,冯大明;甲烷、二氧化碳重整制合成气催化剂的研究──ⅠNi-Al_2O_3间的相互作用对[J];分子催化;1994年03期
7 史克英,徐恒泳,商永臣,范业梅,徐国林;天然气和二氧化碳转化制合成气的研究Ⅲ.催化剂抗积炭性能[J];分子催化;1995年03期
8 余长春,路勇,刘育,薛锦珍,沈师孔;Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4/CO_2重整的脉冲反应研究[J];分子催化;1997年04期
9 孙希贤,李新民,李建华,范业梅,徐恒泳,苏玉,史克英,徐国林,黄仁才,周佩珩,刘金香;甲烷二氧化碳转化制备富含一氧化碳合成气[J];高等学校化学学报;1992年10期
10 陈长林,洪品杰,戴树珊,阚家德;微波辐照下(Bi_2O_3)_(0.8)(La_2O_3)_(0.2)固熔体对甲[J];高等学校化学学报;1995年03期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 ;法国开发甲烷转化制烷烃新型催化剂[J];金山油化纤;2005年01期
2 Park L.Morse ,辛宝丰;水蒸汽甲烷转化制取合成气的新工艺计算法[J];化学工程;1974年04期
3 刘社田,董献登;甲烷直接转化制取芳烃的研究进展[J];河北科技大学学报;1995年03期
4 徐云鹏,田志坚,徐竹生,徐金光,王军威,林励吾;微波加热在甲烷催化转化过程中的应用[J];石油与天然气化工;2001年05期
5 赵华明;;甲烷转化为C_2烃的新型催化剂[J];化学研究与应用;1991年02期
6 朱慧贤;王少君;马英冲;;离子液体在甲烷催化体系中的稳定性研究[J];大连工业大学学报;2008年03期
7 刘永卫;;非平衡等离子体在甲烷转化中的应用[J];中国高新技术企业;2009年13期
8 ;美科学家研发甲烷转化为乙烷和二氧化碳还原为甲醇新型催化剂[J];天然气化工(C1化学与化工);2010年06期
9 李锦春;甲烷化学最新技术进展[J];天然气化工(C1化学与化工);1999年05期
10 龙华丽;尚书勇;印永祥;戴晓雁;;冷等离子体在甲烷转化中的研究进展[J];广东化工;2009年10期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 梅大江;陈耀强;魏振玲;钟俊波;龚茂初;;甲烷在Ni-CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂上的部分氧化反应[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
2 张安杰;朱爱民;李小松;石川;;介质阻挡放电条件下甲烷部分氧化制甲醇的研究[A];第十四届全国等离子体科学技术会议暨第五届中国电推进技术学术研讨会会议摘要集[C];2009年
3 孙艳;周亚平;周理;;复合储气材料对氢、甲烷混和气体的储放气研究[A];中国太阳能学会2001年学术会议论文摘要集[C];2001年
4 白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;;甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
5 张涯远;蒋政;张世超;朱庆山;;超临界干燥对La_(0.8)Sr_(0.2)FeMn_(1.5)Al_(9.5)O_(19-δ)六铝酸盐性能的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
6 张诺伟;黄传敬;高晓晓;翁维正;万惠霖;;甲烷部分氧化制合成气Co/MgO/HZSM-5催化剂的研究[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
7 高晓晓;黄传敬;张诺伟;翁维正;万惠霖;;Ca调变的Co/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
8 陈龙;王健康;解启慧;王晓来;;Ni-Co-La-O催化剂上CH_4化学气相沉积法制备多壁碳纳米管[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
9 宋月芹;贺德华;;Ni/ZrO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
10 冼萍;潘正现;钟莉莹;;两相UASB反应器处理木薯淀粉废水的启动运行特性研究[A];科学发展观与循环经济学术论文集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 记者  陈超;35亿年前微生物就能造甲烷[N];科技日报;2006年
2 新洲;日本利用海藻进行甲烷发电和废热供暖系统实验[N];中国海洋报;2004年
3 石关;碘催化氧化甲烷制甲醇催化剂[N];中国石化报;2003年
4 王俊鸣;欧美发现目前火星生命重要证据[N];科技日报;2004年
5 记者 陈勇;“卡西尼”在土卫六上看见“疑似湖泊”[N];新华每日电讯;2005年
6 解悦;南工大开发高效菌种让粪便转化成甲烷[N];江苏农业科技报;2009年
7 记者 杨骏;有雨有河,士卫六酷似地球40亿年前[N];新华每日电讯;2005年
8 吕静 王平才;北极甲烷面临解冻危险[N];中国石化报;2009年
9 辛 力;深海甲烷遇暖破冰升空污染大气[N];大众科技报;2003年
10 本报记者 黄永明;甲烷:气候变化的引爆器[N];南方周末;2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 徐云鹏;微波技术在甲烷转化过程中的应用[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
2 杨华清;Ni、NiH~+、NiO和MgO等活化甲烷的理论研究[D];四川大学;2002年
3 李小松;等离子体—催化作用下甲烷无氧转化制芳烃和氢[D];大连理工大学;2007年
4 吕永康;等离子体热解煤制乙炔及热力学和动力学分析[D];太原理工大学;2003年
5 王建国;等离子体转化甲烷之实验与密度泛函理论研究[D];天津大学;2004年
6 王华;组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
7 史春开;甲烷低温燃烧反应分子筛负载Pd催化剂[D];厦门大学;2003年
8 刘艳娜;焦炉煤气中氢气和甲烷的吸附分离[D];大连理工大学;2010年
9 刘振;甲烷经溴氧化途径制备高碳烃催化性能及工艺研究[D];湖南大学;2010年
10 任丽丽;担载型分子筛催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 何方方;冷等离子体裂解甲烷制C_2烃的实验研究及动力学模拟[D];四川大学;2004年
2 王晓红;CH_4-CO_2低温转化合成含氧有机物的研究[D];太原理工大学;2002年
3 郭玉高;甲烷在甲醇和烃类混合溶剂中高压溶解度的研究[D];天津大学;2004年
4 荆瑞勇;改性尿素对农田温室气体排放的影响[D];西南农业大学;2005年
5 贾超;纳米铜锡氧化物的制备及催化性能的表征[D];北京化工大学;2005年
6 闫智慧;天然气(CH_4)催化燃烧催化剂的研究[D];哈尔滨工程大学;2005年
7 宣东;金属负载的HZSM-5上甲烷和丙烷无氧芳构化反应研究[D];浙江大学;2006年
8 黎展毅;折流板反应器厌氧处理住宅小区生活污水试验性研究[D];广东工业大学;2006年
9 师春元;甲烷泄漏检测及扩散研究[D];西南交通大学;2006年
10 尹潇;甲烷制燃料电池氢源催化剂的设计改进[D];华中科技大学;2007年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026