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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2002年
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甲烷空气部分氧化/二甲醚合成集成工艺的研究

贾美林  
【摘要】: 二甲醚不仅是一种重要的化工原料,而且在未来能源领域,可以替代柴油和液化气作为洁净液体燃料使用。此外,二甲醚还是制备低碳烯烃的重要原料。因此,二甲醚的未来应用前景十分广阔。 本论文对四种典型的天然气造气工艺制备的合成气,用于二甲醚合成进行了研究和对比。侧重对天然气空气法制备的合成气,用于二甲醚合成进行了研究。其主要目的是,通过以空气代替纯氧,实现廉价合成气生产,从而进一步降低二甲醚的生产成本。 在固定床反应器中,进行了二甲醚合成的研究。结果表明,CH_4-Air-H_2O-CO_2转化工艺制备的合成气,对于二甲醚合成,其天然气消耗最低。实验证明,在适当增加压力的条件下,用含氮合成气合成二甲醚,可取得较高CO单程转化率和二甲醚收率。 以含氮合成气为原料气,分别在固定床反应器,浆态床反应器以及浆态床-固定床集成反应器中,开展了二甲醚合成的研究。结果表明,在固定床反应器中,CO的转化率较高,但催化剂床层有严重的热点现象,从而使催化剂稳定性受到影响;而在浆态床反应器中,虽可以消除床层热点,但CO转化率较低;只有在浆态床-固定床集成反应器中,既可以得到较高的CO转化率,又可以消除催化剂床层的热点。 通过对催化剂失活机理的研究,发现,催化剂失活的主要原因是表面铜的烧结,使铜比表面积和分散度降低,从而导致催化剂缓慢失活。空气法制备的含氮合成气,由于氮气存在有助于将反应热移出,催化剂失活相对较慢。 在二甲醚合成反应过程中,催化剂上存在Cu~0/Cu~+的氧化还原循环。提出了二甲醚合成的反应机理。
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