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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2004年
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硒催化CO/H_2O还原芳香硝基化合物反应的研究

刘晓智  
【摘要】: 本文旨在探索一种具有先进性和创造性的催化方法,利用一氧化碳在温和的条件下高选择性地还原芳香硝基化合物制备芳胺。催化过程包括催化剂体系和反应体系,通过各种条件的选择和匹配能明显地调变催化活性和选择性。据此,本文达到了预期的目标,发现当选择强极性非质子溶剂时,以中等强度的无机碱作助催化剂,以廉价易得的硒为催化剂一氧化碳/水为还原剂,在常压条件下及相应较低的温度下就可实现将二硝基芳香化合物高选择性地还原为单硝基芳胺,尤其是单硝基芳香化合物及单硝基稠环芳香化合物可定量地转换为相应的芳胺。并且系统地研究了芳香硝基化合物的还原反应规律。 在实验的基础上提出了对硒催化CO/H_2O还原芳香硝基化合物机理的一些粗浅认识。在此催化反应中,一氧化碳分压大时,反应活性物种主要为羰基硒,随着一氧化碳分压降低逐渐转化为硒化氢为主。在常压还原反应过程中,催化活性物种的生成是反应的关键步骤。硝基化合物和水的浓度是决定进行硝基还原反应还是羰基化反应的关键。硒催化CO/H_2O还原芳香硝基化合物反应具有反应控制相转移的特点。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O643.3

【引证文献】
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1 吴瑛;;常压催化氢化硝基苯的研究[J];岳阳职业技术学院学报;2012年05期
【参考文献】
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1 孟祥春,刘庆安,孙艳松;2,4—二硝基氟苯液相选择性催化氢化的研究[J];安徽大学学报(自然科学版);1999年03期
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【共引文献】
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1 朱仁发,於奇;西尼地平原料药的合成研究[J];安徽大学学报(自然科学版);2004年04期
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