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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2003年
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铑基催化剂上CO加氢制备C_2含氧化合物的研究

尹红梅  
【摘要】: 作为石油的替代和补充产品,以丰富的煤和天然气作原料,制备国民经济必需的化工产品和液体燃料得到广泛重视。煤和天然气利用的有效途径是经合成气制高附加值的有机化合物。其中,合成油、甲醇、混合醇已实现了工业化,而合成C_2含氧化合物仍停留在中试水平。担载的铑基催化剂是迄今受到广泛研究并对C_2含氧化合物的生成具有独特选择性的体系。要实现工业化遇到的主要问题是:(1)催化剂活性偏低;(2)C_2含氧化合物的选择性有待进一步提高。 本文在Rh-Mn-Li/SiO_2中添加了Fe助剂。结果表明,加入少量Fe,催化剂合成C_2含氧化物的时空收率由331.6增加到457.5 g/kg·h,并保持良好的生成C_2含氧化物选择性。 对催化剂的Rh担载量进行了优化。结果表明,高载量催化剂生成C_2含氧化物的选择性对温度敏感,温度升高选择性快速下降;低载量催化剂对温度不敏感;通过提高反应温度可使低载量催化剂达到与高载量催化剂相同的C_2含氧化物收率。考察了不同载量催化剂的单位铑的催化效率(Rh效率)。结果表明,在恒定的反应条件下,催化剂的Rh效率(g-C_2oxy/g-Rh·h)随着Rh载量增加而增加,达到最大值后下降。温度升高,Rh效率最大值向低Rh载量方向移动。综合考虑催化剂的活性、选择性、催化剂的Rh效率、工业消耗以及对设备的要求,认为,反应温度为583~593 K,催化剂Rh担载量为1~2wt.%最为合适。 考察了载体SiO_2的影响。结果表明SiO_2对催化剂CO加氢性能影响很大。 原位红外实验表明,助剂的加入使线式吸附的CO发生了红移,促进了Rh基催化剂上吸附CO的活化。CO-TPD实验表明,在Rh/SiO_2中添加助剂后,提高了催化剂上 锗基催化剂上CO加氢制备q含氧化合物的研究 强吸附的CO量。这可能是由于助剂入七1、Li、Fe与Rh组分形成活性中心,该活性中 心上能够吸附并活化CO,使高温反应时催化剂上有足够的CO参与反应,提高了催化 剂的活性。作SR实验生成的C践量与CO~TPD中CO脱附量的比较表明,依次加入助 剂Mn、Li、Fe,催化剂上未解离的CO比例提高,催化剂表面上未解离的CO浓度增 大,有更多的CO参与插入反应。这可能是助剂提高q含氧化物的选择胜和时空收率 的原因。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:O643.3

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