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卤代烃光解动力学研究和取向分子光解实验装置

谷希斌  
【摘要】: 本论文分两部分:第一部分是卤代烃光解反应动力学研究;第二部分是取向分子光解实验装置。 碎片平动能谱(PTS)方法是在无碰撞条件下研究光解动力学的一种理想方法,它通过测量光致碎片在不同角度的时间飞渡谱(Time of Flight,简称TOF),可以得到光解碎片质心系的平动能分布、角分布和不同解离通道之间的分支比等,由此可以推知母分子的解离寿命、跃迁偶极距的取向以及激发态分子的对称性变化等过渡态的动力学信息。在论文的第一部分我们主要研究了邻、间、对氯甲苯,间、对氟溴苯,间溴甲苯和3-溴丙烯在266nm光解动力学。主要是探测了光解碎片的时间飞渡谱和角分布并通过前向卷积方法拟合得到了各向异性参数β和光解碎片的平动能分布;此外还用从头计算方法计算了反应物分子的基态、激发态、三重激发态的平衡几何构型和分子的跃迁偶极矩并据此计算了一部分分子的解离态寿命。 具有空间各向同性分布性质分子的光解动力学已经研究了几十年,但对取向分子光解动力学的研究才刚刚起步。由于取向分子的光解会提供大量有用的动力学信息,所以它一出现就受到人们的重视。论文的第二部分是我们建造的利用Brute-force场使分子取向的光解实验装置和相应的理论处理,主要讨论了分子在取向电场中的空间排布、电子跃迁、和光解碎片的角分布。


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