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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2003年 博士论文
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甲烷在Mo基分子筛催化剂上的无氧芳构化反应:分子筛的酸性和孔结构作用的研究

苏玲玲  
【摘要】: 甲烷无氧芳构化是甲烷直接催化转化过程中的一个重要反应。它对天然气的直接利用和深入了解甲烷分子中C-H键的活化本质都具有非常重要的意义。本论文工作着重考察了催化剂的酸性和孔结构对反应性能的影响。 采用~1H MAS NMR手段,对不同硅铝比和不同Mo担载量的Mo/HZSM-5催化剂体系上单位晶胞的B酸中心数目及相应的Mo/[H~+]比进行了定量测定。结果表明:Mo物种迁移进入分子筛孔道的能力决定于分子筛B酸中心的数目大小。原位~1H MAS NMR测定还表明,被Mo物种取代的B酸中心在反应诱导期内并不能再生。另外,将~1H MAS NMR测定结果与甲烷无氧芳构化反应结果进行关联,发现Mo/[H~+]比接近于1.0的Mo/HZSM-5催化剂上,甲烷无氧芳构化反应性能最好。Mo物种和酸中心的协同作用是甲烷无氧芳构化反应进行的基础。 采用碱处理方法改变催化剂的孔道结构,在合适的碱处理条件下,HZSM-5和MCM-22分子筛的微孔结构没有遭到显著的破坏,但是会产生一种新的介孔结构,由这种微孔和介孔共存的分子筛制得的Mo基催化剂有利于甲烷无氧芳构化反应中芳烃产物的传质过程,因而提高了甲烷无氧芳构化催化剂的稳定性。 论文还考察了HZSM-5合成条件对Mo/HZSM-5催化剂甲烷无氧芳构化反应性能的影响,发现不同硅源合成的分子筛对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应性能有明显的影响。由水玻璃合成的HZSM-5分子筛制得的Mo基催化剂,其甲烷无氧芳构化性能优于由硅溶胶合成的HZSM-5分子筛制得的Mo基催化剂。


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