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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2003年
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碰撞诱导转动传能中的量子干涉效应理论研究

孙萌涛  
【摘要】: 本论文将报道我们对碰撞过程中量子干涉效应(Collisional Quantum Interference)的深入研究。碰撞过程中量子干涉效应是分子碰撞导致的无辐射跃迁过程中的干涉,本质上是属于德布罗意波之间的干涉。Sha和Zhang等人[J.Chem.Phys.102(1995)2772.]导出了包含干涉相位角的传能截面表达式,并用光学光学双共振多光子电离光谱(OODR-MPI)的方法研究了CO A~1Π(v=0)/e~3∑~-(v=1)单叁重态之间的碰撞传能,首次观测到了量子干涉效应。Chen等在Na_2A~1 sum from n=u to +(v=8)~b~3Π_(0u)(v=14)体系和Na(3s)碰撞的实验中也发现了量子干涉效应。 本文所获得的主要研究成果是首次从理论上得到了计算干涉相位角的方法,得出了干涉相位角和实验条件中各相关量的关系,并且计算结果和实验符合的很好。扩展原有的理论体系到极性分子-分子体系。为分子束实验做了尝试性的实验(在静态池中)。具体成果如下: 1.应用含时微扰理论和量子非弹性散射理论,考虑一级含时波恩近似,长程相互作用和直线轨迹近似,建立了原子-双原子分子体系分子转动传能中的量子干步模型。首次得到了从理论中计算干涉相位角的方法,得出了干涉相位角和实验条件中各相关量的关系,并计算了COA~1Π(v=0)/e~3∑~-(v=1)和He碰撞诱导转动能量传递过程中量子干涉效应的实验,计算结果和实验符合的很好,但是对于碰撞伴是Ne和Ar的实验,计算结果不是很好,原因是随着碰撞伴质量和极化率的增大,相互作用势更强,应该考虑短程相互作用势的贡献。 2.应用含时微扰理论和量子非弹性散射理论,考虑一级含时波恩近似,长程 相互作用势,短程相互作用势和直线轨迹近似,完善了原子一双原子分子体 系分子转动能量传递中的量子干涉模型。在考虑短程作用势以后,对于碰 撞伴是Ne和Ai实验的理论计算值和实验观测值一致。 3.原子一分子体系与极性分子一极性分子的长程作用势有明显的不同,对于原子 一分子体系,长程相互作用势v oc R(O场,而极性分子一分子体系的长程相互 作用势V二R(O一,。所以从理论上他们对量子千涉的影响应该有不同的效 果。根据原子一分子体系的实验,随着相互作用势的增强,干涉会减弱,干 涉角增大。极性分子一分子体系的相互作用势明显比原子一分子体系的大,所 以干涉会减弱。这个模型可以定性的指导正在进行的实验。 4.为了在分子束实验条件下进行实验,用光学一光学双共振多光子电离光谱 (oonR一MPI)的方法,在静态池条件下,对较长寿命的eo(a’n,v=18) /(D’△,v=10)单重态一三重态之间的碰撞传能实验进行了尝试。用2+l’+l’ 双色共振多光子电离实验进一步证实和丰富了间接预解离的理论和实验, 并研究了间接预解离对不同转动能级的影响程度。由于在实验中发现偶然 预解离,解离和电离的竞争对实验的影响很大,较难在此条件下观察转动 传能中的量子干涉效应。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:O413.1

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