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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2003年 博士论文
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担载型分子筛催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究

任丽丽  
【摘要】: 富氧条件下选择还原NOx是环保领域的一个重要课题,由于甲烷广泛存在于燃烧过程的尾气中而使得甲烷选择还原NO受到了研究工作者的关注。但是,到目前为止所开发的适用于该反应的催化剂均对反应条件比较敏感,从而制约了甲烷选择还原NOx过程的实际应用。因此,如何对催化剂进行改进从而提高其对甲烷选择还原NOx反应的催化性能,最近已引起了越来越多的科学家的重视。本论文正是基于上述问题尝试着通过添加第二组份的方法对In/HZSM-5和Co/HZSM-5催化剂进行改性。 首次采用廉价金属对Co/HZSM-5催化剂进行改性,发现Zn的添加可以提高该催化剂甲烷选择还原NO的催化性能,并通过程序升温脱附实验证明添加Zn增强了NO_2在催化剂上的吸附。同时借助程序升温还原,光电子能谱等表征手段研究了催化剂中Zn和Co的相互作用,发现Zn的添加抑制了催化剂表面体相Co_3O_4的生成,体相Co_3O_4的存在有助于甲烷的直接氧化,因此,减少体相Co_3O_4的生成将会提高甲烷对NOx的选择性,从而进一步将催化剂的结构与其催化性能相关联。 铝胶一般被用作粘结剂来提高催化剂的强度,本论文发现对于In/HZSM-5催化剂铝胶不仅可以作为一种粘结剂,而且还能提高其CH_4-SCR NO的反应活性,程序升温实验说明铝胶的添加增强了NO_2在In/HZSM-5催化剂上的吸附,加宽了CH_4与吸附的NO_2的反应温度区间,同时促进了甲烷在催化剂上的活化。进一步通过BET、TEM等表征手段研究发现加入铝胶提高了In/HZSM-5催化剂的比表面积和孔体积,并且引起了外表面In物种向内表面迁移,形成了更多的InO~+活性位,从而增强了催化剂对NO_2的吸附,而吸附着的NO_2又进一步促进了甲烷的活化。为了更好地了解铝胶作用,论文采用直接加入少量In_2O_3产生高分散在分子筛孔道内的In物种的方法,发现In/HZSM-5催化剂的活性同样得到提高,说明分散在分子筛内孔道的In物种对反应起着重要的作用。


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