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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2004年
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甲烷芳构化:不同添加剂效应及特殊分子筛载体的研究

陈会英  
【摘要】:甲烷在无氧条件下钼基分子筛催化剂上的脱氢芳构化反应,为甲烷的直接催化转化提供了一条新的途径。 Mo/HZSM-5 对该反应有良好的催化性能,但在反应过程中其活性会逐渐下降。研究认为,积碳是导致该催化剂失活的主要原因。围绕抑制和消除积碳开展的研究,主要集中在对催化剂的改性和在反应气中添加第二组分。本论文重点考察了有机含氧化合物添加剂二甲醚(DME) 对Mo/HZSM-5 催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响。结果表明:适量的二甲醚有利于提高苯收率和催化剂稳定性;较高的反应温度、较高的Mo 担载量和Re/Fe/Co/Rh 等金属助剂改性有利于CH_4/DME 共进料的芳构化反应。本论文在两段式反应器条件下考察了H_2O 对Mo/HZSM-5 催化剂上甲烷芳构化反应行为的影响,发现少量H_2O 的添加可以提高该催化剂的稳定性,具有与CO_2相当、甚至更加可观的促进作用。 本论文首次考察了结构中同时含有10 元环和12 元环、且12 元环只能通过10元环与外表面相连的二维高硅分子筛HNU-87钼基催化剂上的甲烷无氧芳构化反应行为,发现HNU-87 虽然具有与MCM-22 超笼孔系类似的结构、和与HMCM-22 非常接近的酸性,但它不是甲烷无氧芳构化催化剂的良好载体。本论文对6Mo/HMCM-22 催化剂上甲烷无氧芳构化的反应特性进行了研究,认为甲烷无氧芳构化主要发生在该催化剂的超笼孔系或正弦10 元环网状孔系内;表面12 元环袋状孔穴则有助于维持该催化剂上稳定的苯收率。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O621.25

【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 李永刚;甲烷氧化偶联反应促进的甲烷无氧芳构化反应[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 吕功煊,丁彦,潘霞,李树本;水蒸气存在时Mo/HZSM 5催化剂上的甲烷芳构化反应性能[J];催化学报;1999年06期
2 田丙伦,刘红梅,苏玲玲,舒玉瑛,徐奕德;Co改性Mo/MCM-22催化剂上甲烷无氧芳构化及积炭研究[J];催化学报;2001年02期
3 舒玉瑛,马丁,徐龙伢,包信和,徐奕德;不同环大小分子筛对钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响[J];催化学报;2002年01期
4 苏玲玲,马丁,刘秀梅,徐奕德,包信和;Re/HZSM-5体系上的甲烷无氧芳构化反应[J];催化学报;2002年01期
5 刘社田,徐奕德,郭燮贤,王林胜,谢茂松;甲烷在MoO_3/HZSM-5分子筛催化剂上的非氧催化转化[J];催化学报;1995年02期
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7 王冬杰,张一平,费金华,郑小明;非氧化条件下Mo-Cr/HZSM-5催化剂上的甲烷芳构化反应[J];催化学报;1997年03期
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9 王冬杰,张一平,费金华,郑小明;Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究[J];高等学校化学学报;1996年11期
10 李爽,张春雷,袁艺,彭艳兵,吴通好,张密林,林励吾;沸石载体结构对甲烷无氧芳构化性能的影响[J];高等学校化学学报;1998年12期
中国博士学位论文全文数据库 前3条
1 袁山东;MoCx/HZSM-5催化剂上甲烷和丁烷的芳构化反应研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
2 王红霞;钼基催化剂上水蒸气处理对甲烷芳构化活性的影响及积碳性质研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
3 白杰;甲烷芳构化催化剂稳定性的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张文铁;;典型有机化学实验的绿色化研究[J];安徽化工;2006年06期
2 王芬华;黄江胜;覃章兰;;2-氨基-5-(2-苯基-1,2,3-三唑)-1,3,4-噁二唑的合成[J];安徽工程科技学院学报(自然科学版);2006年03期
3 王琳,向纪明;萃取实验的一点改进[J];安康师专学报;2000年02期
4 张群;高师化学实验体系改革[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2000年03期
5 万新军;丙酮也能发生银镜反应[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2001年04期
6 方骏,黄勤安,吴运军;双苯并三唑N-Mannich碱的合成及应用[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2002年04期
7 胡逢恺;小量—半微量有机合成实验教学研究[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2003年02期
8 关崇新,回瑞华,侯冬岩,王蕾;茶叶中咖啡因含量的测定[J];鞍山师范学院学报;2001年03期
9 林春,高玉国,王霞;有机化学实验半微量化初探[J];鞍山师范学院学报;2003年02期
10 张声俊;师专有机化学实验教学探讨[J];安顺师专学报(自然科学版);1998年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 高亚娜;高俊文;张勇;;甲烷无氧芳构化反应研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
2 杨媛媛;姚本镇;刘殿华;房鼎业;;Mo/HZSM-5上甲烷无氧芳构化催化剂制备的研究[A];上海市化学化工学会2006年度学术年会论文摘要集[C];2006年
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4 王晓宁;赵震;徐春明;段爱军;;稀土对微孔分子筛催化剂的调变作用[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
5 刘宪春;韩秀文;舒玉瑛;徐奕德;包信和;;Mo/HZRP-1分子筛催化剂的MAS NMR表征[A];第十届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1998年
6 杨俊;张铭金;邓风;;固体核磁共振研究甲烷在Mo/HZSM-5上的芳构化反应(英文)[A];第十二届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2002年
7 白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;;甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
8 李永刚;柳林;黄秀敏;申文杰;包信和;徐奕德;;预处理温度对NH_4 F改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
9 徐奕德;包信和;林励吾;;钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化的研究进展[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
10 王涛;;从无机实验废液中回收提纯碘[A];第七届全国微型实验研讨会暨第五届中学微型实验研讨会论文集[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 李菁;掺杂六铝酸盐催化剂上甲烷二氧化碳重整反应研究[D];吉林大学;2011年
2 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
3 温存;稀土氧化物催化甲烷催化燃烧反应的研究[D];华东理工大学;2011年
4 任冬梅;甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究[D];大连理工大学;2011年
5 孟璇;催化裂化汽油S-Zorb反应吸附脱硫工艺吸附剂的研究[D];华东理工大学;2012年
6 杨宏;二氧化碳氧化乙烷—低温Cr系催化剂和反应过程的研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
7 袁山东;MoCx/HZSM-5催化剂上甲烷和丁烷的芳构化反应研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
8 吴自力;负载型氮化钼催化剂上简单的分子吸附和活化的红外光谱研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
9 王华;组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
10 徐金光;高温催化材料制备方法及其在甲烷催化燃烧中应用的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 苏会立;沸石参与的选择性催化醇需氧氧化研究[D];郑州大学;2010年
2 邢双英;Mo,W/HZSM-5催化剂的活性中心结构及甲烷活化反应机理的密度泛函理论研究[D];辽宁师范大学;2010年
3 曹亮;H-ZSM-5分子筛上乙烯芳构化过程中C4至苯的反应机理[D];辽宁师范大学;2010年
4 王超;MCM-49分子筛的合成及磷改性[D];华东理工大学;2011年
5 常立亚;H_2O和SO_2对Fe-Mo/ZSM-5催化剂上NO_x的选择性催化还原性能的影响[D];太原理工大学;2011年
6 苏晓渊;MCM-22分子筛的合成、改性及其在处理染料废水中的应用研究[D];景德镇陶瓷学院;2011年
7 高开迪;致密膜反应器中MDA及POM偶合StR反应的研究[D];大连理工大学;2011年
8 钱吉;MCM-22分子筛的后处理及表征研究[D];大连理工大学;2011年
9 胡慧晔;多级结构ZSM-5分子筛制备及甲烷无氧芳构化膜反应性能的研究[D];大连理工大学;2011年
10 周逊;甲烷芳构化与煤热解耦合提高焦油产率研究[D];大连理工大学;2011年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前4条
1 王冬杰,张一平,费金华,郑小明;Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究[J];高等学校化学学报;1996年11期
2 王华,刘中民;甲烷直接转化研究进展[J];化学进展;2004年04期
3 王冬杰,张一平,费金华,郑小明;甲烷在Cu改性Mo/HZSM-5催化剂上的芳构化反应[J];化学通报;1997年04期
4 刘自力,林维明,林绮纯,王琪莹;稀土改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷直接芳构化反应的研究 Ⅰ催化性能的研究[J];天然气化工;1997年06期
中国博士学位论文全文数据库 前4条
1 袁山东;MoCx/HZSM-5催化剂上甲烷和丁烷的芳构化反应研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
2 王红霞;钼基催化剂上水蒸气处理对甲烷芳构化活性的影响及积碳性质研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
3 苏玲玲;甲烷在Mo基分子筛催化剂上的无氧芳构化反应:分子筛的酸性和孔结构作用的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
4 刘红梅;甲烷脱氢芳构化:Mo/HZSM-5催化剂双功能特性的进一步研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 李宁;初旭明;陆翠云;胡燚;韩毓旺;;Nb-F/HZSM-5催化剂催化乙醇脱水制乙烯[J];石油化工;2010年02期
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 田丙伦,舒玉瑛,刘红梅,王林胜,徐奕德;Co-Mo/HZSM-5甲烷无氧芳构化催化剂上的积炭[J];催化学报;2000年03期
2 田丙伦,刘红梅,苏玲玲,舒玉瑛,徐奕德;Co改性Mo/MCM-22催化剂上甲烷无氧芳构化及积炭研究[J];催化学报;2001年02期
3 刘红梅,李涛,田丙伦,徐奕德;Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应中积炭的研究[J];催化学报;2001年04期
4 舒玉瑛,马丁,徐龙伢,包信和,徐奕德;不同环大小分子筛对钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响[J];催化学报;2002年01期
5 苏玲玲,马丁,刘秀梅,徐奕德,包信和;Re/HZSM-5体系上的甲烷无氧芳构化反应[J];催化学报;2002年01期
6 刘社田,徐奕德,郭燮贤,王林胜,谢茂松;甲烷在MoO_3/HZSM-5分子筛催化剂上的非氧催化转化[J];催化学报;1995年02期
7 张一平,丁云杰,郑小明,费金华;甲烷直接芳构化反应的研究Ⅰ.负载Mo基催化剂在无氧条件下的催化性能[J];催化学报;1996年03期
8 王冬杰,张一平,费金华,郑小明;非氧化条件下Mo-Cr/HZSM-5催化剂上的甲烷芳构化反应[J];催化学报;1997年03期
9 陈耀强,龚茂初,曹昭,周建略,陈豫,辛勤,郭燮贤;RhCo双金属催化剂的研究Ⅴ.Rh_2Co_2/Al_2O_3上CO吸附态的动态行为与CO歧化[J];催化学报;1997年06期
10 刘自力,林维明,王琪莹,林绮纯;甲烷在铕改性Mo/HZSM-5催化剂上的直接芳构化反应 Ⅰ.制备条件及反应性能的考察[J];催化学报;1998年03期
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8 张德臣;;关于乙二醇装置甲烷致稳技术改造的可行性探讨[J];石化技术;1984年01期
9 刘渝,金龙林;用水力压裂法开采煤层甲烷气[J];特种油气藏;1994年01期
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1 王静;栾锡武;;海底冷泉甲烷气泡形成与演化[A];中国地球物理·2009[C];2009年
2 汪荣顺;鲁雪生;顾安忠;张路;;甲烷气在V型纵槽管上凝结换热强化[A];上海市制冷学会一九九七年学术年会论文集[C];1997年
3 黄海平;163.cpom);Steve Larter;;次生生物气的形成及其地球化学特征[A];第十届全国有机地球化学学术会议论文摘要汇编[C];2005年
4 彭超;耿建华;;海洋甲烷水合物形成动力过程模拟方程及计算方法[A];中国地球物理第二十一届年会论文集[C];2005年
5 杨晓梅;华贲;姚平经;李亚军;;液化天然气分离轻烃流程的研究[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
6 刘康怀;王燕舞;刘玉堂;;木薯淀粉生产废水潜在资源及综合利用技术研究[A];中国环境科学学会2006年学术年会优秀论文集(中卷)[C];2006年
7 林春明;李艳丽;漆滨汶;;浅层生物气特征及其研究现状[A];第九届全国古地理学及沉积学学术会议论文集[C];2006年
8 黄永祥;张光学;;我国海域天然气水合物的资源前景及其战略意义[A];全面建设小康社会:中国科技工作者的历史责任——中国科协2003年学术年会论文集(上)[C];2003年
9 庞雄奇;金之钧;左胜杰;;油气藏动力学成因模式与分类[A];石油大学(北京)盆地与油藏研究中心成立十周年成果选编(1993—2003)[C];2003年
10 伍向阳;段体玉;杨伟;孙樯;黄为清;张永;;合成甲烷水合物的拉曼光谱及其弹性波速度[A];中国地震学会第十次学术大会论文摘要专集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 兴化;甲烷气液化关键技术获突破[N];中国化工报;2009年
2 王俊鸣;美与七国达成开发甲烷气协议[N];科技日报;2004年
3 记者 毛磊;海底甲烷气泡可能是神秘沉船祸首[N];新华每日电讯;2003年
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10 郭广荣;树木对全球气候变暖是否有作用?[N];中国绿色时报;2006年
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1 杨侃;岩石微孔隙中气体吸附、链状分子运移的计算模拟及其油气地质意义[D];南京大学;2011年
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3 高静;流化床中甲烷临氧自然重整的镍基催化剂及反应机理研究(附:甘油选择性催化氧化初探)[D];浙江大学;2009年
4 薛全民;二氧化碳与氮气或甲烷混合物的吸附分离[D];天津大学;2009年
5 易俊;声震法提高煤层气抽采率的机理及技术原理研究[D];重庆大学;2007年
6 王春光;温度—压力耦合作用下深井煤样中吸附气体运移实验研究[D];中国矿业大学(北京);2011年
7 孙丽娟;不同煤阶软硬煤的吸附—解吸规律及应用[D];中国矿业大学(北京);2013年
8 马立杰;利用卫星遥感探测海域天然气水合物[D];中国科学院研究生院(海洋研究所);2005年
9 蔚远江;准噶尔盆地低煤级煤储层及煤层气成藏初步研究[D];中国地质大学(北京);2003年
10 李明川;多孔介质中天然气水合物注热水分解理论及实验研究[D];西南石油学院;2005年
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1 张海庆;双波长光纤甲烷传感系统的研究[D];安徽理工大学;2011年
2 林江;光纤甲烷气体传感研究[D];华中科技大学;2011年
3 张振友;环氧乙烷/乙二醇装置致稳甲烷气乙炔脱除反应的研究[D];北京化工大学;2000年
4 朱和保;关于淮南11槽煤注入二氧化碳驱替煤层甲烷的实验研究[D];安徽理工大学;2010年
5 张轶群;高性能燃烧催化剂的制备及其甲烷气敏特性的研究[D];吉林大学;2012年
6 李宁宁;氢气结合甲烷气呼气试验检测肠易激综合征患者小肠细菌过度生长[D];北京协和医学院;2013年
7 曲莹;南海北部陆坡冷泉区晚更新世以来底栖有孔虫与甲烷喷溢[D];中国地质大学(北京);2013年
8 阳兴洋;声震法促进煤层气解吸扩散流动的机理研究[D];重庆大学;2011年
9 黄炎;光催化甲烷和水的反应性能研究[D];安徽理工大学;2012年
10 胡江亮;甲烷—氮气在新型吸附剂上的吸附分离研究[D];太原理工大学;2013年
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