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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2004年
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亚磷酸三苯酯臭氧化合物分解产生单重态氧的研究

刘明  
【摘要】:    氧碘化学激光是以亚稳态的O_2(a1~Δ)作为储能分子的,因此O_2(a1~Δ)的发生是其主要关键技术之一。目前使用的是碱性H2O2溶液与Cl2气反应。近年来,文献提出了利用亚磷酸三苯酯臭氧化合物(TPPO_3)分解产生气相O_2(a1~Δ)的新方案,它具有无水、保存时间长、价格便宜、无毒等优点,但未见实验报道。本论文研究的目的就是要对此方案的现实性,可行性进行实验研究,拟通过改进、优化工艺并利用催化剂来提高O_2(a1~Δ)的生成速率,减小猝灭速率,以得到高浓度气相O_2(a1~Δ)。  1. 实验了几种TPPO_3制备的工艺和方法,在最佳的制备方法和反应条件下得到的TPPO_3的产率可达97%,基本上避免了不利的副反应发生。   2. 进行了TPPO_3固体室温自发分解,高浓度TPPO_3溶液固体表面热分解和低温催化分解等实验。首次观测到分解产生的O_2(a1~Δ)的634nm 和703nm 的协同辐射光谱,证明有可能产生较高浓度的气相O_2(a1~Δ)。但发现热分解时,除O_2(a1~Δ)的协同辐射外,还有一宽带光辐射存在。因为TPPO_3单分子分解的能量不足以发出此种宽带辐射光,我们认为这是在TPPO_3浓度较高时,由两个TPPO_3分子碰撞生成较高能量激发态大分子所辐射的。光谱分析表明,低温催化分解的光谱是纯的O_2(a1~Δ)协同辐射。利用气相色谱分析发现气体产物有少量CO,CO2;固体产物为红棕色,少量不溶于丙酮。说明在这种条件下TPPO_3分解还有少量副反应发生,确切的机理尚待进一步研究。  3.  对TPPO_3的分解动力学进行了初步研究,测定了不同溶液中及不同温度下的TPPO_3分解速率及活化能。  4. 对O_2(a1~Δ)浓度的测量、TPPO_3低温催化分解等提出了一些实验设想。 
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O621.2

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【引证文献】
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