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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2005年
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固体电解质膜反应器中的选择氧化反应

蔡睿  
【摘要】:固体电解质膜反应器(Solid Electrolyte Membrane Reactor, SEMR)在多相催化领域有着重大的应用前景和理论研究意义。就选择氧化反应来说,目前多集中在甲烷转化等高温反应,对其它中低温条件下的选择氧化反应鲜有报道。本文采用不同类型固体电解质材料制得的膜反应器,分别对丙烷氧化脱氢制丙烯、苯直接转化制苯酚和乙醇转化制氢三类选择氧化反应进行了研究。 首次将Bi_4Cu_(0.2)V_(1.8)O_(11-δ)(BICUVOX.10)氧泵型膜反应器应用于丙烷氧化脱氢反应,并研究了不同性质的氧对反应的不同用途。研究表明可以将氧泵型BICUVOX.10 膜反应器用于中温条件下的选择氧化反应。 首次在常规的燃料电池工作条件下,在H2-O2质子交换膜(Nafion膜)燃料电池型膜反应器中,利用氧气在电化学还原过程中产生的活性氧物种,与苯反应高选择性的生成苯酚(开路条件下并无苯酚生成)。实验表明可以通过调节电流或者电压来控制氧气在Pd 电极上的还原过程,从而控制苯酚的生成速率。 初步研究了氧化钇稳定的二氧化锆(yttria stabilized zirconia,YSZ)膜反应器中的乙醇水汽重整反应,并利用质谱对施加电流时的反应产物进行暂态分析。结果表明泵氧时Ag 电极上同时存在乙醇氧化和氢气氧化反应。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O621.25

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【参考文献】
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