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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2005年
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氧化铝薄膜表面的钼基模型催化剂的研究

姜志全  
【摘要】:在真空表面科学研究与实际催化反应体系之间存在着显著的差异,具体表现在所谓的“物质鸿沟”和“压力鸿沟”上面。在真空条件下制备规整的氧化物薄膜表面,从“物质鸿沟”这个角度来解决表面科学与实际催化反应体系的巨大差别。本论文以氧化铝负载的钼基催化剂为研究体系,在超高真空系统中制备了各种模型表面,取得的主要结果如下: 1. 在超高真空系统中制备了致密的排列规整的Al_2O_3 薄膜表面,HREELS 谱图出现了很明显的晶格振动信号,而AES 和XPS 测量结果表明铝已经被完全氧化,且表面符合化学计量比。此表面可以用来模拟实际反应体系中完全脱水的氧化铝载体的化学性质。 2. 通过Mo(CO)_6 热分解反应,在较温和的条件下制备了Mo(0)/Al_2O_3 模型表面,而一般条件下得到氧化铝负载的金属钼催化剂则比较困难。分别对模型表面进行碳化和氧化处理,又可得到负载的碳化钼和氧化钼模型表面,并在一定的实验条件下实现了碳化物与氧化物之间的相互转化。 3. Al_2O_3 薄膜表面上存在着两种不同配位形式的Al~(3+)位。通过CO 的滴定实验,揭示了金属Mo 纳米粒子优先占据Al_2O_3薄膜表面上的六配位Al~(3+)位,而表面上Mo 物种的氧化处理又使得这一优先占据的趋势更加明显。 4. 金属Mo 纳米粒子向与之配位的CO 吸附分子提供π反馈电子的能力减弱,使得CO 有可能在其表面上形成分子吸附。CO 在Mo(0)/Al2O3模型表面上表现出~240 K 处的脱附信号。XPS 谱则显示低温吸附时形成了一种类似于部分分解的羰基钼的表面物种,表明CO 在金属Mo 纳米粒子表面形成了一种多重配位的化学吸附结构,由此体现出了一种明显的纳米尺寸效应。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.36

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