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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2005年
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H_2选择性还原NO的产物分布和反应机理研究

杨剑斌  
【摘要】:本文通过H_2在贵金属催化剂上低温选择性还原NO的反应过程及热力学分析,开展了H_2选择性还原NO 的产物分布和机理的研究。研究表明,在富氧条件下,还原产物中除N_2外还有N_2O 和NH_3的存在。 本文在自制的0.1%Pd/Al_2O_3催化剂上,富氧条件下,考察了反应条件对H_2 选择性还原NO 反应的影响。结果表明,随着反应温度的升高,NO 的转化率先增加到最大值后逐步下降,还原产物中N_2 和NH3 的选择性也有同样的变化规律,N_2O 的选择性随反应温度的增加先降低,再增加。原料气中NO和O_2含量的提高都对H_2选择性还原NO 的反应有抑制作用,H_2含量的提高有利于提高反应活性,H_2O 的存在将抑制催化剂的低温活性,对产物的选择性没有影响,而且H_2O 的影响是可逆的。这些结果表明,NO 转化率和产物分布与反应气体中NO、H_2和O_2的相对组成直接相关,也就是说,NO、H_2和O_2的竞争吸附直接决定了催化剂在反应中的动力学行为。 近年来,Dumesic 等人创立了微观反应动力学分析方法,关联基元反应和宏观实验结果,探索实际条件下的反应机理。这种方法已经得到了一定应用,被证明确实行之有效。本文利用Chemical Kinetics Simulator 软件,对H_2 还原NO 的复杂反应体系进行随机模拟,成功模拟了富氧和富氢条件下的微观反应动力学模型,得到了反应机理。模拟结果显示,NO、H_2和O_2之间存在竞争吸附,次序为:NO O_2 H_2,反应机理与反应条件密切相关。通过模拟结果,显示了不同反应条件下,NO 还原机理以及N_2O、N_2和NH_3生成途径的变化情况。在此基础之上,原位红外实验观测到反应机理中涉及的吸附物种。动态实验观察到NO、O_2和H_2之间的竞争吸附。模拟计算结果与实验结果非常吻合,该机理可以正确描述不同的气体组成和反应温度下,H_2选择性还原NO 的反应进程和还原产物分布。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.32

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