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CeO_2担载的Cu和Pt催化剂上低碳含氧化合物完全氧化反应的研究

唐晓兰  
【摘要】:因其高能量密度,低污染和低价格等特性,含氧化合物被认为是优良的可替代燃料,其氧化反应的研究受到日益重视。由于CeO_2具有特定的氧化还原性能,表现出一定程度上的金属-载体相互作用,含CeO_2材料的研究和应用得到迅猛发展。本论文以探索适用于几种含氧化合物氧化反应的CeO_2担载的催化剂为主,考察了制备技术及催化性能与催化剂结构的相互关系。比较性地研究了Pt-Sn/CeO_2 双金属催化剂在乙醇完全氧化反应中的性能。 CuO/CeO_2 催化剂的CO 氧化反应活性有赖于制备方法和Cu 负载量。相互作用强度的变化影响催化剂的氧化还原能力,从而导致CO 氧化反应活性的差异。Cu 价态与还原温度有强依赖关系,随还原温度的升高,Cu 价态的变化经历Cu~(2+)→Cu~0→Cu~+的变化。催化剂的预处理不仅促使活性金属价态的变化,而且也是活性金属的重新分散和与载体相互作用的过程,进而决定了催化反应的性能。提出CuO/CeO_2体系中CO 氧化的反应路径,反应涉及Cu-CeO_2界面反应。 研究表明采用多元醇还原法制备的催化剂在DME 氧化,乙醇氧化和CO 选择氧化反应中比甲醛液相还原法制备的催化剂活性更高,稳定性更好。结果表明金属-载体相互作用和Pt 物种的分散是决定催化性能的关键性因素。还原剂的还原能力和溶剂效应可影响成核和粒子生长速率,Pt 粒径和Pt-CeO_2 相互作用可通过对这两个过程的调节而得到控制。 Pt-Sn/CeO_2 催化剂对乙醇完全氧化反应显示出优良的催化性能。适宜含量的Sn 的添加可明显改善双金属催化剂的催化活性;过多的Sn 会导致催化剂性能的降低。Pt 原子电子结构的改变和Pt-Sn 相互作用改变了活性位的结构和电子密度分布,故催化剂在乙醇氧化反应中的性能得到较大的提高。该研究结果对于乙醇汽油尾气处理和直接乙醇燃料电池有一定的应用参考价值。


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