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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2006年
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生物质乙醇水蒸气重整制氢反应的研究

张保才  
【摘要】: 利用生物质乙醇的重整制氢具有环境友好等特点,可以有效的为燃料电池提供氢气,是目前催化研究的一个热点,引起了众多关注。本论文重点研究了氧化铈担载的Ir和Ni催化剂上的乙醇水汽重整制氢反应,同时也考察了不同载体担载的Ir,Ni催化剂。借助反应中间产物的重整和添加以及in situ FTIR和TEM等表征技术对反应过程机理和催化剂结构、反应稳定性进行了系统研究。 在Ir/CeO_2催化剂上的乙醇水汽重整反应中,反应的中间物种可能为乙醛或oxametallacycle,取决于反应温度。低温时Ir粒子与吸附的乙氧基的相互作用的强度不足以从-CH3基团中提取H原子,此时乙醛是关键的反应中间物,乙醛可以裂解生成甲烷和一氧化碳或脱羰基生成丙酮。高温时,Ir可能从-CH3基团中提取H原子,形成了Ir-CH2CH2OO-Ce4+结构,从而更有利于碳碳键的断裂和CHx物种的重整反应,提高氢气的产率。在水醇比为化学计量比时,650oC反应300小时后Ir/CeO_2催化剂表现出了优异的稳定性,没有明显积碳生成。高温焙烧Ir/CeO_2催化剂导致Ir和CeO_2载体之间的相互作用减弱,大大降低了催化剂的活性,而且部分的改变了反应路径。 Ni/CeO_2催化剂对乙醇水汽重整制氢反应表现出了较好的催化性能;较大的NiO和CeO_2粒子有利于乙醇或乙醛的裂解反应,但不利于乙醇和甲烷的重整反应;催化剂表面生成的大量积碳,是影响Ni/CeO_2催化剂稳定性的主要原因。Ni-Cu/CeO_2催化剂中NiO、CuO、CeO_2三者之间存在较强的相互作用,使Ni得到了更好的分散,大幅度提高了反应性能;结果表明,Ni对C-C键和C-H键的断裂作用较强,降低了含氧化合物的生成,高温时也具有良好的甲烷重整性能,从而提高氢气产率;Cu具有良好的水汽变换反应性能,因而促进CO在低温转化为CO_2。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TQ116.2

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【引证文献】
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