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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2006年
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钽基氮氧化物上可见光光催化分解水制氢研究

刘美英  
【摘要】: 利用太阳能光催化分解水制氢是21世纪人类从根本上解决能源与环境问题较为理想的途径之一,已引起了各国科学家的高度关注。然而,很多光催化材料仅对紫外光有响应。由于N2p轨道能级比O2p轨道能级低,多数过渡金属氮氧化物在可见区呈现较强吸收,是一类潜在的可见区光催化材料。但迄今,开发和研制的在可见区具有高活性的过渡金属氮氧化物光催化剂还很少。本论文考察了钽基氮氧化物的制备及其光催化分解水制氢性能;同时以无水肼作氮源对过渡金属氮化物的制备作了初步尝试,取得以下主要结果: 采用高温氨解技术制备了ScTaOxNy、Y2Ta2O5N2、YTaON2、LaTaON2、PrTaON2、NdTaON2、SmTaON2及Gd2Ta2O5N2等新型钽基氮氧化物光催化材料。与LnTaO4(Ln=Sc、Y、La、Pr、Nd、Sm和Gd)相比,氮化产物的吸收边明显红移至可见区,随晶格中N/O比例的增加吸收边红移程度增加。 可见光照射、空穴及电子牺牲剂存在时,Y2Ta2O5N2和ScTaOxNy能够分解水分别放出氢气和氧气;LaTaON2仅分解水放氢;PrTaON2、NdTaON2、SmTaON2及Gd2Ta2O5N2仅分解水放氧。I-存在的情况下,Y2Ta2O5N2能光催化分解水同时产生氢气和氧气。 Pt具有较低的过电位,一直被认为是光催化分解水放氢最好的共催化剂。但研究发现,Ru担载于Y2Ta2O5N2表面能够大大提高产氢性能;Pt和Ru的共担载使产氢活性进一步提高,约是仅担载Pt时的22倍,是仅担载Ru时的5倍。Pt和Ru担载顺序也影响产氢活性。先担载Ru再担载Pt产氢活性最高(1267μmol·h-1·g-1)。可见光作用下,Y2Ta2O5N2产氢活性顺序为:Pt/RuPt-RuRuRu/Pt≈Pt。这与过渡金属氧化物体系不同。将双组分金属担载在过渡金属氮氧化物表面应用于光催化分解水的研究尚未见文献报道。 以无水肼作氮源在溶液中能够直接合成出纳米TiN粉体。与传统高温氨解法比,该方法温度较低,且TiN粉体具有较高的比表面积(200 m2g-1)。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TQ116.2

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