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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2006年
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负载型γ-Al_2O_3催化剂上CO还原SO_2的研究

王学海  
【摘要】: SO_2是主要的大气污染物之一,目前以湿法脱硫为主的工艺存在投资和操作费用大,产生二次污染等诸多缺点。采用直接催化还原SO_2为单质硫的工艺过程不仅可以消除SO_2污染,而且可以回收单质硫。本文重点对CO还原SO_2为单质硫的催化剂进行研究。 首先对具有不同载体和活性组分的催化剂进行考察,发现Fe含量为20%的Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂具有最好的催化性能。在最佳的反应条件下,采用比表面积448 m~2/g的γ-Al_2O_3为载体,在反应温度300℃时即可获得99.98%的SO_2转化率和99.27%的硫收率,这也是目前文献中报道的性能最好的催化剂之一。 催化剂的活性物种FeS_2是在预硫化过程中形成的,通过对预硫化过程的详细研究,提出了以反应气为硫化剂的预硫化机理。为了进一步理解催化机理,我们采用SO_2-TPD、CO-TPSR和CO-TPR等表征手段并结合XRD对Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的表面性质进行研究,发现:硫化后的催化剂表面形成了两种FeS_2物种:活泼的FeS_2物种和不活泼的FeS_2物种。活泼的FeS_2物种可在较低的温度下生成COS而不活泼的FeS_2物种只有在高温下才能生成COS。活泼的FeS_2物种是反应中的主要活性中心。 我们还发现:La、Ce、Zr的添加增加了Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂上活泼FeS_2物种的数目,从而增强Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的活性。 最后,本文首次将微波等离子体引入CO还原SO_2反应体系中,发现微波和催化作用的耦合大大降低了反应温度。即使没有催化剂的存在,在微波等离子体的作用下,碳也可以有效地还原SO_2。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.32

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