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《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》 2006年
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长链正构烷烃在多功能催化剂上的择形异构化

杨晓梅  
【摘要】: 长链烷烃临氢异构化反应在生产高品质润滑油的过程中发挥着重要的作用,通常它是在具有择形催化性能的金属-酸性双功能催化剂上进行的。本论文制备了不同酸性的Pt/SAPO-11和Pt/MeAPO-11催化剂,并考察了其反应性能,阐述了催化剂中酸功能和加氢/脱氢功能之间的平衡在长链烷烃临氢异构化反应中的重要作用。 利用水-醇两相体系合成法可以有效地提高SAPO-11的Si含量和酸量,从而提高它的异构化活性,但过高的酸性失去了与担载Pt的脱氢/加氢功能之间的平衡,导致Pt/SAPO-11的异构化选择性降低。 用各种方法表征了不同金属杂原子取代的AlPO-11分子筛并考察了它们在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能,发现Pt/MeAPO-11的活性首先取决于MeAPO-11的酸强度,顺序为:Pt/MgAPO-11 Pt/CoAPO-11 Pt/ZnAPO-11 Pt/MnAPO-11,但由于Co和Mn对Pt的较强的相互作用,减弱了担载Pt的金属性能,明显地降低了异构化选择性。 本文系统地考察了合成条件对MgAPO-11分子筛的晶相、Mg引入量、酸性和担载Pt催化剂的正十二烷临氢异构化反应性能的影响。研究发现,随着Mg含量的提高,MgAPO-11酸性增强,但由于Mg原子引入骨架产生的较强酸性位Mg-OH-P对Pt的作用,使Pt的金属性减弱,当Mg的含量超过一定值时,Pt的金属性难以与MgAPO-11的酸性相平衡,因此,Pt/MgAPO-11的活性随着Mg含量的提高呈现先增加后降低的趋势。上述研究结果表明,金属性和酸性同时影响催化剂的烷烃临氢异构化反应活性和选择性;只有当两者相互匹配,达到平衡时,才能达到最佳的反应性能。
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.32

【引证文献】
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1 罗洪君;吴红姣;吴红玉;张莹莹;汪颖军;;SAPO系列分子筛催化剂应用于正构烷烃异构化的研究进展[J];工业催化;2011年01期
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1 吴红姣;不同Si/Al比的SAPO-11合成与催化性能的研究[D];东北石油大学;2011年
2 杨杰;ATO分子筛的微波合成及正癸烷加氢异构化性能研究[D];黑龙江大学;2011年
3 杨巍;SAPO-31分子筛的合成及其催化正构烷烃加氢异构化反应研究[D];黑龙江大学;2010年
【参考文献】
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【共引文献】
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4 任永利,米镇涛;Cr-AlPO_4-5的合成及其对苯直接氧化制苯酚反应的催化性能[J];催化学报;2004年09期
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6 蒋斯扬;孔岩;吴丞;徐铮;朱海洋;王春燕;王军;颜其洁;;高Cu含量MCM-41在苯直接羟基化反应中的催化性能[J];催化学报;2006年05期
7 张胜振;陈胜利;董鹏;井秀娟;姜凯;;含HF体系中SAPO-11分子筛的合成与表征[J];催化学报;2006年10期
8 杨晓梅;徐竹生;马怀军;徐云鹏;田志坚;林励吾;;MgAPO-11分子筛的合成及Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能[J];催化学报;2006年11期
9 张强;李春义;山红红;杨朝合;;气相转移法与水热合成法合成ZSM-5/SAPO-5核壳结构复合分子筛的比较[J];催化学报;2007年06期
10 田志坚;梁东白;林励吾;;烃类加氢异构化及加氢异构裂化催化剂的研究开发[J];催化学报;2009年08期
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2 戴锡海;何松波;孙承林;王斌;赵玲;索继栓;;负载型铂锡催化剂上C_(16)正构烷烃脱氢反应的初步研究[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
3 谭明伟;王新苗;靳丽丽;田然;;中孔SAPO分子筛在长链正构烷烃异构化反应中的应用[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
4 朱海燕;周朝华;沈俭一;;MCM-41的孔壁掺杂及镍催化剂在甲苯加氢中的催化性能[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
5 周利鹏;李晓强;陈晨;高进;徐杰;;MeAPO-5(Me=Co,Ni)分子筛在环已烷氧化中的催化性能[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
6 陈晨;徐杰;周利鹏;李晓强;张巧红;马红;宁建波;苗虹;;CoPh-HMS的合成及其在环己烷液相氧化反应中的应用[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘远林;多孔磷酸硅铝分子筛SAPO-34的合成及其在MTO反应中的应用[D];华东理工大学;2011年
2 梁君;一维中孔分子筛的合成及其对烷烃临氢异构性能的影响[D];哈尔滨工业大学;2011年
3 贺黎明;CO经草酸二乙酯合成乙二醇催化剂研究[D];北京化工大学;2011年
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6 曲振平;银催化剂上一氧化碳选择氧化反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
7 朱何俊;多相—匀相杂合催化剂L-Rh/SiO_2上烯烃氢甲酰化的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
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9 杨贯羽;用于烃类选择加氧化反应的仿生催化体系研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
10 胡云峰;中孔SAPO分子筛合成及其在载Pt催化剂中对正辛烷异构化性能影响的研究[D];大连理工大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 陈斌;MnAPO-36分子筛的制备、表征及性能评价[D];湘潭大学;2010年
2 胡钰;含铜分子筛的表征及在绿色催化合成中的应用[D];河南师范大学;2010年
3 孙维瑶;稀土对过渡金属掺杂的介孔氧化铝的催化性能的促进作用[D];长春工业大学;2010年
4 杜淼;以三乙烯四胺为模板剂合成金属磷酸硅铝分子筛[D];陕西师范大学;2011年
5 戚行时;环己烷—步亚硝化反应中的催化作用研究[D];湖南师范大学;2011年
6 王智艳;正丁烷异构化催化剂的制备及反应条件的研究[D];烟台大学;2011年
7 刘雅哲;微球硅胶为载体的负载型催化剂的制备及苯羟基化工艺研究[D];天津理工大学;2011年
8 吴红姣;不同Si/Al比的SAPO-11合成与催化性能的研究[D];东北石油大学;2011年
9 吴红玉;金属/TiO_2-SAPO-11催化剂上正庚烷异构化的研究[D];东北石油大学;2011年
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【同被引文献】
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9 庞新梅,朱卫东,常晓平,王宝杰,李树本;SAPO-11分子筛的性质与催化应用[J];分子催化;2004年02期
10 张志华,胡胜,韩雪莲,许本静,田永亮,阎子峰;Pt/SAPO-11催化剂上柴油馏分临氢异构化改质反应研究[J];分子催化;2005年05期
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1 陈凌;赵天生;罗发亮;;变温陈化法制备SAPO-34及其MTP催化性能研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
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【二级引证文献】
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1 李冰;田鹏;齐越;张琳;徐舒涛;苏雄;樊栋;刘中民;;SAPO-11分子筛晶化过程研究[J];催化学报;2013年03期
【二级参考文献】
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1 魏迎旭,王公慰,刘中民,孙承林,许磊,董振武;磷铝系列分子筛催化剂的制备、表征及催化丁烷转化反应的性能[J];催化学报;2001年01期
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3 黄卫国,李大东,石亚华,康小洪,孟宪波,王奎,董维正,聂红,李灿;分子筛催化剂上正十六烷的临氢异构化反应[J];催化学报;2003年09期
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6 邓鹏,聂聪,李全芝;SAPO-11中硅含量对长链烷烃加氢异构化反应的影响[J];复旦学报(自然科学版);2001年04期
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2 曹金龙;沧炼实施MIP技术一箭双雕[N];中国石化报;2005年
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4 刘丛华 戴忠海 仇国贤;我国实现专用催化剂规模化生产[N];中国化工报;2006年
5 刘丛华 戴忠海 仇国贤;新型专用催化剂在兰石化研制成功[N];科技日报;2006年
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7 群林;维生素D生产工艺突围[N];医药经济报;2006年
8 张潮;福建聚力芳烃项目流产[N];华夏时报;2008年
9 特约记者 郑伟;柴油加氢新技术在国内推广[N];中国化工报;2005年
10 刘国信;啤酒花保鲜有妙法[N];中国食品质量报;2002年
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1 杨晓梅;长链正构烷烃在多功能催化剂上的择形异构化[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
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3 王磊;离子热合成磷酸铝分子筛及其催化烃类异构化反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
4 田鹏;杂原子磷酸铝分子筛及其低温催化烃类氧化反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
5 李恒;萜类化合物MEP生物合成途径中关键酶1-脱氧-D-木酮糖-5-磷酸合酶和1-脱氧-D-木酮糖-5-磷酸还原异构化酶的研究[D];西北大学;2012年
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7 王剑平;铑催化的氮桥1,6-烯炔环异构化反应研究[D];上海交通大学;2011年
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9 梁君;一维中孔分子筛的合成及其对烷烃临氢异构性能的影响[D];哈尔滨工业大学;2011年
10 仇丹;类胡萝卜素微胶囊化过程中的稳定性研究[D];浙江大学;2008年
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3 朱红梅;轻质烃的临氢异构化催化剂的制备与性能研究[D];中国石油大学;2008年
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6 李世荣;杂原子磷酸铝分子筛的合成与催化性能研究[D];陕西师范大学;2010年
7 李西平;醇/季铵盐组成的低共熔混合物中磷酸铝分子筛的合成规律研究[D];太原理工大学;2010年
8 王暖庆;β取代苯乙烯类异构化机理的理论研究[D];湘潭大学;2010年
9 刘徽;功能化酸性离子液体催化正构烷烃异构化反应性能研究[D];黑龙江大学;2010年
10 殷丽娜;沸石分子筛上四甲苯异构化反应的研究[D];黑龙江大学;2010年
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